عنوان

بررسی نقش یونهای آهن و نیکل دوپه شده به کاتالیستهای نانو آناتاز ساپورت شده بر روی زئولیت در فرایند دگراداسیون رنگهای آزوی قهوه ای ‮‭NG‬ و زرد ‮‭GX‬

شماره

‭۵۱۷۵پ‬

زبان متن نوشتاري يا گفتاري و مانند آن

per

عنوان اصلي

بررسی نقش یونهای آهن و نیکل دوپه شده به کاتالیستهای نانو آناتاز ساپورت شده بر روی زئولیت در فرایند دگراداسیون رنگهای آزوی قهوه ای ‮‭NG‬ و زرد ‮‭GX‬

نام نخستين پديدآور

/شیما هاشمیان

نام ناشر، پخش کننده و غيره

دانشگاه تبریز: دانشکدة شیمی، گروه شیمی معدنی

نام خاص و کميت اثر

‮‭۲۰۸‬ص‬

متن يادداشت

چاپی

متن يادداشت

فاقداطلاعات کامل

جزئيات پايان نامه و نوع درجه آن

کارشناسی ارشد

نظم درجات

رشتة شیمی معدنی

کسي که مدرک را اعطا کرده

دانشگاه تبریز: دانشکدة شیمی، گروه شیمی معدنی

متن يادداشت

در این پروژه سعی ما بر این بود تا بواسطه برخی استراتژیها همچون‮‭۱‬ - کاهش سایز نانوذرات‮‭TiO۲ ۲‬ - توزیع و پراکنده سازی وسیع ذرات نیم رسانا از طریق ساپورت نمودن بر سطح زئولیت و‮‭۳‬ - دوپه نمودن برخی یونهای فلزی همچون‮‭Ni‬ ص‍‮‭+۲‬ و‮‭Fe۳‬ + به شبکه کریستالی‮‭TiO۲‬ ص‍، فعالیت فتوکاتالیتیکی ‮‭TiO۲‬ را افزایش داده و جذب آن را به ناحیه مرئی بکشانیم‌بنابراین در ابتدا نانو ذرات‮‭TiO۲‬ ص‍ را بر سطح دو نوع زئولیت‮‭۵) - (Y, ZSM‬سنتز نمودیم .سپس ساپورت‮‭+Mn-۵- ZSM‬ را که در آن‮‭Ni۲‬ + و‮‭+Fe۳ Mn‬ =بود به طرق مختلف تهیه نموده و ‮‭TiO۲‬ را بر سطح آنها سنتز کردیم و در نهایت کاتالیست‌های]‮‭۱‬ نانو‮‭TiO۲]-Ni-۵-ZSM‬،]‮‭۲‬ نانو‮‭[ ،TiO۲]-Ni-۵-ZSM۳‬ نانو‮‭TiO۲] -Ni-۵-ZSM‬و]‮‭۱‬ نانو‮‭TiO۲] -Fe-۵-ZSM‬بدست آمد .همچنین به منظور مقایسه بهتر، کاتالیست‌های] نانو‮‭TiO۲]- Ni‬،] نانو‮‭TiO۲]- Fe‬،‮‭۵]-ZSM- [Ni‬،‮‭Y] - [Ni‬و‮‭۵] -ZSM- [Fe‬نیز تهیه شدند .جهت مقایسه روشهای شیمیایی و فیزیکی دوپه نمودن یون فلزی، سعی نمودیم تا یونهای‮‭Fe۳‬ + را بر سطح کاتالیست] نانو‮‭TiO۲] -۵-ZSM‬بوسیله دستگاه پلاسما جت لایه نشانی کنیم و در نتیجه کاتالیست]‮‭۲‬ نانو‮‭TiO۲] -Fe-۵-ZSM‬بدست آمد .تمامی کاتالیست‌های تهیه شده بوسیله تکنیک‌هایی از قبیل‮‭XRD‬ ،‮‭XRF‬ ،‮‭SEM‬ ،‮‭EDX‬ ، ‮‭TEM‬ و‮‭IR - FT‬مورد شناسایی و بررسی ساختار قرار گرفتند و اندازه نانوذرات ‮‭TiO۲‬ نیز با استفاده از معادله شرر بدست آمد.با مطالعه ‮‭XRD‬ دو کاتالیست] نانو‮‭TiO۲] -۵-ZSM‬و] نانو‮‭TiO۲] -Y‬مشخص شد که زئولیت‮‭ZSM‬ - ‮‭۵‬طی انجام فرایندهای سنتز ‮‭TiO۲‬ پایدار بوده و تغییر ساختار نداده است اما زئولیت ‮‭Y‬ به نوع پایدارتر آن) زئولیت ‮‭P)‬ تبدیل شده است.تمامی کاتالیست‌های تهیه شده در فرآیند فتودگراداسیون دو رنگ آزو، قهوه‌ای ‮‭NG‬ و زرد ‮‭GX‬ مورد استفاده قرار گرفتند .در ابتدا کاتالیست] نانو‮‭TiO۲] -۵-ZSM‬به منظور فتودگراداسیون قهوه‌ای ‮‭NG‬ تحت تابش نور) ‮‭UV‬ روش فتواکسیداسیون مستقیم (قرار گرفت .در آزمایش‌های بعدی تمام کاتالیست‌ها در تخریب رنگهای زرد ‮‭GX‬ و قهوه‌ای ‮‭NG‬ در شرایط نور معمول آزمایشگاه) لامپ فلوراسنت سقف (استفاده شدند که در آنها فرآیند دگراداسیون از مکانیزم فتواکسیداسیون حساس به نور پیروی می کرد.ارزیابی میزان حذف رنگ از محلول بوسیله دستگاه اسپکتروفتومتر‮‭VIS - UV‬صورت گرفت از میان کاتالیست‌های بدست آمده،]‮‭۳‬ نانو‮‭TiO۲]. ۱[-Ni-۵-ZSM‬نانو‮‭TiO۲] -Fe-ZSM‬و] نانو‮‭TiO۲] -Fe‬بهترین نتایج را در زمینه حذف و تخریب رنگهای موردنظر حاصل نمودند .حضور یونهای فلزی‮‭Ni۲‬ + و‮‭Fe۳‬ + و همپوشانی اربیتالهای ‮‭d‬ آنها با اربیتالهای‮‭Ti۴‬ ‮‭d‬ +، سبب انتقال راحت و سریع‌تر‮‭e‬ - به تراز هدایت ‮‭TiO۲‬ گشته و در نتیجه فرآیند تخریب رنگ سریع‌تر صورت می‌گیرد همچنین توزیع وسیع ذرات ‮‭TiO۲‬ بر زئولیت‮‭ZSM‬ - ‮‭۵‬موجب افزایش برهمکنش بین مولکولهای رنگ و نانو ذرات کاتالیست می‌شود .جهت اطمینان بیشتر از نتایج بدست آمده آنالیز ‮‭TOC‬ انجام شد که نتایج نشان داد اولا فرآیند تخریب و معدنی‌سازی آرام‌تر و دیرتر از فرآیند رنگبری از محلول انجام می شود و ثانیا یونهای‮‭Fe۳‬ + نقش بهتر و مفیدتری در افزایش فعالیت فتوکاتالیتیکی ‮‭TiO۲‬ ایفا نمودند.کاتالیست]‮‭۲‬ نانو‮‭TiO۲] -Fe-۵- ZSM‬در تخریب فتوکاتالیتیکی رنگ تحت شرایط نور معمول آزمایشگاه چندان موفق عمل ننمود و تحت تاثیر ‮‭UV‬ نیز فرایند تخریب ‮‭۶۰‬ دقیقه بطول انجامید که در مقایسه با زمان موردنیاز برای کاتالیست] نانو‮‭TiO۲] (۳۰ -ZSM‬دقیقه (نیازمند زمان بیشتری بود.در تمامی آزمایش‌های صورت گرفته، فرآیند رنگبری از محلول قهوه‌ای ‮‭NG‬ سریع‌تر از زرد ‮‭GX‬ صورت گرفت .دلیل آن را می‌توان به جذب بهتر و سریع‌تر مولکولهای قهوه‌ای ‮‭NG‬ بر سطح کاتالیست نسبت داد.تاثیر دمای کلسیناسیون بر ساختار و فعالیت کاتالیست]‮‭۳‬ نانو‮‭TiO۲] -Ni-۵-ZSM‬مورد ارزیابی قرار گرفت و طبق نتایج بدست آمده از نقطه‌نظر فرایند دوپه کردن یون فلز و نیز حذف و تخریب رنگ، بهترین دما جهت کلسیناسیون کاتالیست ‮‭oC ۴۰۰‬ انتخاب گردید و بقیه کاتالیست‌ها نیز در این دما کلسینه شدند.تاثیر افزایش غلظت اولیه رنگ در حضور کاتالیست‌های]‮‭۱‬ نانو‮‭TiO۲] -Fe-۵-ZSM‬و] نانو‮‭TiO۲] -Fe‬مورد ارزیابی قرار گرفت .در غلظت‌های کم و متوسط از رنگ ‮‭(ppm ۱۲‬ و ‮‭۲۴)‬ هر دو کاتالیست رفتار مشابهی از خود نشان دادند اما در غلظت‌های بالا‮‭(ppm ۵۰)‬ ، کاتالیست]‮‭۱‬ نانو‮‭TiO۲] -Fe-۵-ZSM‬نتایج بسیار بهتری را نسبت به] نانو‮‭TiO۲] -Fe‬حاصل نمود .زئولیت به عنوان ساپورت تاثیر بسزایی بر سرعت تخریب فتوکاتالیتیکی رنگ بخصوص در شرایط نور معمول آزمایشگاه داشت .

متن يادداشت

.‮‭In this research we tried to use some strategy to improve the photo catalytic activity of TiO۲ and shift its absorbance to visible region, such as ۱- decrease of the size of nano TiO۲ particles. ۲- High dispersion of semiconductor particles by supporting on zeolite. ۳-doping the transition metal ions such as Fe+۳ and Ni+۲ in to TiO۲ lattice. So at first we synthesized nano TiO۲ on ZSM-۵ and Y zeolites. Then ZSM-۵-M+n (M+n = Fe+۳ and Ni+۲) was prepared as a support by different methods and then nano TiO۲ was synthesized on them, so [ZSM-۵-Ni-nanoTiO۲]۱, [ZSM-۵-Ni-nanoTiO۲]۲,[ZSM-۵-Ni-nanoTiO۲]۳ and[ZSM-۵-Fe-nanoTiO۲]۱ were obtained. For better comparison, the other catalysts such as [Ni-nanoTiO۲], [Fe-nanoTiO۲], [Ni-ZSM-۵], [Ni-Y] and [Fe-ZSM-۵] were synthesized. In order to comparing the chemical and physical methods of ion doping, we tried to etch Fe+۳ ions on the surface of [ZSM-۵-nanoTiO۲ ] catalyst by plasmajet method and [ZSM-۵-Fe-nanoTiO۲]II was obtained. The synthesized catalysts were investigated and characterized by XRD, XRF, SEM, EDX, TEM and FT-IR techniques and the size of nano particles were calculated by Scherrer equation. By studding the XRD of [Y-nanoTiO۲] and [ZSM-۵-nanoTiO۲] catalysts, it was found that ZSM-۵ zeolite has been a stable phase during synthesizing processes of TiO۲ , but the structure of Y type changed to more stable P type zeolite. The prepared catalysts were used in photo degradation of two azo dyes, Brown NG and Yellow GX. At first [ZSM-۵-nanoTiO۲] was used in photo degradation of Brown NG under UV irradiation (a direct photo oxidation process). In the next experience all of the catalysts were used in photo degradation of Brown NG and Yellow GX under ambient light condition. (Fluorescent lamp on the ceiling), which followed photosentisized oxidation mechanism. Decolorization of the dye solutions were measured by UV spectrometer. Among of all catalysts [ZSM-۵-Ni-nano TiO۲]۳ , [ZSM-۵-Fe -nano TiO۲]۱ and [Fe-nanoTiO۲] gave the best results in degradation of the two dyes. Presence of metal ions ( Fe+۳ and Ni+۲ ) in which the valance d orbitals can overlap with d orbitals of Ti+۴ , cause the easer and faster injection of e- to conduction band of TiO۲ , so photosentisized oxidation occurs faster. Also high dispersed nano TiO۲ particles on ZSM-۵ zeolite increases the interaction of dye molecules and nano photocatalyst particles. For more confidence, TOC analysis was done. The results concluded in the lower rate of degradation and mineralization of dye solution than decolorization processes and also in better role of Fe+۳ ion than Ni+۳ in improving photo catalytic activity of TiO۲. [ZSM-۵-Fe -nano TiO۲]۲ was unsuccessful in photo degradation of the dyes under ambient condition and under UV , degradation took ۶۰ minutes that is too longer than the experience by [ZSM-۵-nanoTiO۲] (۳۰min) . In the all degradation process Brown- NG was more destroyable than Yellow GX. The reason is the higher adsorption on the surface of catalyst. The effect of calcinations temperature of [ZSM-۵-Ni-nano TiO۲]۳ was studied and according to the results of investigation of doping process and degradation of dyes, ۴۰۰ C was selected as the best one and also the other catalysts calcinated at the same temperature. The effect of increasing first concentration of dye (Yellow GX), in the presence of [ZSM-۵-Fe -nano TiO۲]۱ and [Fe-nanoTiO۲] was investigated. It was found that at low and middle concentration (۱۲ & ۲۴ ppm) of the dye, both catalysts showed similar behavior. But as the concentration increased (۵۰ppm), [ZSM-۵-Fe -nano TiO۲]۱ gave much better result than [Fe-nanoTiO۲]. ZSM-۵ as a support plays a significant role in affecting photocatalytic degradation rate of the dye, especially under ambient light condition‬

موضوع مستند نشده

TiO2

موضوع مستند نشده

ZSM-5 zeolite

موضوع مستند نشده

Photo oxidation

موضوع مستند نشده

Brown NG & Yellow GX dyes

موضوع مستند نشده

Ni+2 & Fe+3 ions

موضوع مستند نشده

Doped catalyst

مستند نام اشخاص تاييد نشده

هاشمیان، شیما

مستند نام اشخاص تاييد نشده

خاتمیان، معصومه، استادراهنما

مستند نام اشخاص تاييد نشده

خرم، سیروس، استادمشاور

يادداشت عمومي

سیاه و سفید

وضعیت فهرست نویسی

نمایه‌سازی قبلی