۱۶۳۷۳پ
per
بررسی عملکرد کاتالیستی اکسیدهای مختلط بر پایه سریم با فلزهای واسطه مختلف در فرآیند کاهش NO با CO
/سودابه بهرامی قراملکی
: مهندسی شیمی و نفت
، ۱۳۹۵
، افشاری
چاپی
کارشناسی ارشد
مهندسی شیمی
۱۳۹۵/۰۶/۱۴
دانشگاه تبریز
امروزه آلاینده‌های تولیدشده در اثر احتراق سوخت‌های فسیلی نقش مهمی در آلودگی محیطزیست) بخصوص هوا (و آسیب به‌سلامت موجودات و به‌ویژه انسان دارند .یکی از مهم‌ترین این آلاینده‌ها اکسیدهای نیتروژن می‌باشد .از رایج‌ترین و به‌صرفه‌ترین روش‌های حذف این آلاینده می‌توان به کاهش آن توسط فرایند کاهش کاتالیزوری انتخابی به گاز بی‌اثر نیتروژن اشاره کرد .همان‌طور که از نام فرآیند معلوم این است مهم‌ترین عواملی که در این فرآیند نقش دارند عبارت‌اند از :کاتالیزور و عامل کاهنده .با توجه به اهمیت این مورد و ضروری بودن حذف این آلاینده امروزه تلاش‌های فراوانی برای یافتن کاتالیزورهایی با کارایی و انتخاب گری بالا، فعالیت در گستره وسیعی از دماها، طول عمر زیاد و قیمت ارزان انجام می‌شود .هرچند فلزات نجیب کاتالیزورهای شناخته‌شده و فعالی برای این فرآیند هستند، قیمت بالای آنها دانشمندان را به سمت جایگزینی این فلزات با دیگر فلزات فعال و باقیمت پایین‌تر هدایت کرده است .یکی از این کاتالیزورهای فعال اکسیدهای فلزی مختلط می‌باشند .این ترکیبات اکسیژن‌دار دو یا چندفلزی با نسبت مشخص، به دلیل خواص اکسایش -کاهشی و تحرک بالای اکسیژن سطحی، به‌عنوان نسل جدیدی از کاتالیزورهای نانو ساختار فعال در فرآیندهای اکسایش‌کاهش شناخته می‌شوند .در پروژه پژوهشی حاضر ابتدا عملکرد اکسیدهای مختلط فلزات واسطه مختلف (Mn, Cu و Fe) با فاز اصلی سریم در سامانه کاهش کاتالیزوری NO با CO بررسی شد .سپس کاتالیزور بهینه بدست آمده از این بررسی برای تحقیق در مورد پارامترهای مؤثر در طراحی کاتالیزور با استفاده از روش رویه پاسخ (RSM) انتخاب شد .با استفاده از RSM برای پارامترهای مستقل نسبت مولی مس به سریم، نسبت اسیدسیتریک به نیترات و دمای کلسیناسیون و متغیر وابسته درصد تبدیل NO مدل‌سازی انجام شد و کاتالیزور بهینه طراحی شد .نتایج بررسی‌ها نشان داد اکسید مختلط فلز مس با فاز اصلی سریم) با ۹۰ تبدیل NO و ۸۶ تبدیل CO در oC ۳۵۰) نسبت به اکسید مختلط دو فلز دیگر فعال‌تر هست .نتایج آنالیز کاتالیزورها نیز نشان داد که گونه مس به‌صورت نانو ذرات CuOx در کنار شبکه اکسید سریم قرار دارند و خواص اکسایش-کاهش این دو فلز در کنار هم دلیل عملکرد مناسب این کاتالیزور می‌باشد .نتایج مدل‌سازی برای کاتالیزورCuOx - CeO۲نشان داد که مدل توسعه داده‌شده با ضریب رگرسیون (R۲) برابر با۹۶۶۶/۰ ، مدل معنی‌دار و معتبری برای پیش‌بینی درصد تبدیل NO هست .همچنین داده‌های پیش‌بینی‌شده توسط مدل اختلاف اندکی با مقادیر تجربی داشتند .آنالیز پرتو مشخص کرد که مؤثرترین پارامتر در طراحی کاتالیزور نسبت مولی فلز مس به سریم است .پارامترهای عملیاتی کاتالیزور بهینه نیز با استفاده از ابزار بهینه‌سازی نرم‌افزار MiniTab بدست آمد
Nowadays, Pollutants which are produced from fossil fuel consumption has an important role in environmental (especially air) pollution and can cause several harms to human and animals life. One of the major pollutants is NOx (Nitrogen oxides). Selective catalytic reduction is one of the most common and economical methods for NOx elimination. This process is mainly based on the catalyst and kind of reductant. A lot of studies have been done to find an active and selective catalyst for this process. Although noble metals are very active in this reaction, they are very expensive. Mixed Metal Oxides which are oxygenated metals have good reductablity and Oxygen mobility and also cheap, so they can be considered as a new kind of Nano-catalysts in oxidation-reduction process. In present work, performance of the cerium base mixed oxides with different transition metals (Fe, Mn and Cu) were investigated in NO+CO reduction. Then the optimum catalyst among them was chosen for investigating the effective parameters in its synthesis with RSM method. The effective factors were the molar ratio of transition metal to cerium, the ratio of acid citric to nitrates and calcination temperature. Conversion of NO was considered as the response value. The results of the study shows that cerium based copper mixed oxide was more active than the other two prepared mixed oxide catalysts (with 90 NO and 86 CO conversion at 350 oC). Characterization results indicated that CuOx nanospecies are beside the cerium lattice and the high catalytic activity of Ce-Cu mixed oxide, mostly was based on red-ox properties.The modeling with RSM gave us a reasonable model with R2=0.9666 Pareto analysis also introduced the Cu/Ce ratio, as the most effective parameter. At the end, using MiniTab software, the optimum catalyst structure was obtained
بهرامی قراملکی،سودابه
نیائی،علیقلی، استاد راهنما
موسوی،سید مهدی، استاد مشاور
سالاری،داریوش، استاد راهنما
سیاه و سفید
نمایه‌سازی قبلی
