بررسی استفاده از راکتور فیلم ریزان پلاسما با فتوکاتالیست پوشش داده شده جهت تصفیه آب آلوده به تتراسایکلین
[پایاننامه]
Investigation of the use falling film reactor for treatment of tetracycline- polluted water in the presence of plasma and coated photocatalyst
/لیلا فیضی
: مهندسی شیمی
، ۱۴۰۰
۱۷۸ص.
:
زبان: فارسی
زبان چکیده: فارسی
چاپی - الکترونیکی
مصور، جدول، نمودار
دکتری
مهندسی شیمی
۱۴۰۰/۱۲/۰۱
صنعتی سهند
در این رساله از روش اکسایش پیشرفته پلاسما-کاتالیست برای حذف آلاینده دارویی تتراسایکلین استفاده گردید .سامانههای پلاسمایی در دو طرح ۱) سامانه پلاسمای محوری ناپیوسته و ۲) سامانه پلاسمای محوری فیلم ریزان ساخته شد .در فاز اول، زئولیت( بعنوان پایه کاتالیست) با نسبتهای متفاوت Si/Al برای بارگذاری در سامانه پلاسمای محوری ناپیوسته طراحی و سنتز گردید .نتایج آنالیزهای خصوصیت سنجی، افزایش بلورینگی، خلوص بالا، توزیع منظم حفرات، سطح ویژه زیاد با افزایش نسبت Si/Al را نشان داد .با انجام آنالیزهای دینامیکی در حالت پلاسمای تنها و حالت هیبریدی هم افزایی پلاسما در کنار زئولیت تایید گردید .با اندازه گیری میزان گونههای فعال با طول عمر بالا، مشخص گردید در حضور زئولیت، این گونهها بلافاصله به گونههایی با توانایی اکسایش و کاهش بالا تبدیل میشوند .آزمایشهای عملیاتی نشان دادند که در صورت افزایش میزان فرکانس پلاسما از ۲۰۰ به Hz ۳۰۰، پیوندهای سه گانه نیتروژن شکسته شده و باعث تولید یونهای نیترات و نیتریت میگردد .در نهایت بعد از بررسی شرایط عملیاتی، یک مکانیسم پیشنهادی بر اساس خواص کاتالیستی و جذبی زئولیت در کنار پلاسما ارائه شد .در فاز دوم، زئولیت انتخابی فاز اول، به عنوان پایه کاتالیست انتخاب شد و فتوکاتالیست سنتزی متشکل از کربن نیترید گرافیتیC- (g۳N۴) و اکسید روی (ZnO) با نسبتهای مختلف، بر روی آن بارگذاری گردید .نتایج آنالیزهای فیزیکی، علاوه بر تایید سنتز مناسب نمونهها نشان دهنده بلورینگی مناسب، سطح ویژه بالا، توزیع منظم و یکنواخت ذرات در نسبت وزنی ZnO ۶۰ وC- g۳N۴ ۳۰ و زئولیت ۱۰ بود .علاوه بر آن، آنالیزهای نوری اعم ازDRS ،PL ، EIS وSchottky - Mottنشان از ایجاد ساختار هتروجانکشن شدهC- ZnO/g۳N۴ با طرح S که باعث نگه داشتن فتوکاتالیست در بالاترین سطح انرژی در لایه ظرفیت و لایه هدایت شد .هتروجانکشن ایجاد شده به دلیل نوار خمشی در محل اتصال دو نیمه هادی، منجر به ایجاد میدان الکتریکی داخلی گردید .بعد از تثبیت فتوکاتالیست سنتزی در سامانه پلاسمای محوری فیلم ریزان، بازده حذف تتراسایکلین به ۹۵/۵ رسید .آزمونهای به تله انداختن رادیکالها نشان داد تاثیر رادیکال هیدروکسیل و حفره بیش از رادیکال سوپراکسید است و لذا پارادوکس تشکیل هتروجانکشن نوع دو یا طرح S مرتفع گردید .ایجاد فیلم ریزان باعث شد شدت انتقال جرم ۲۷ افزایش یابد .در نهایت مکانیسمی برای سامانه پلاسمای محوری فیلم ریزان همراه با فتوکاتالیستهای پوشش داده شده پیشنهاد گردید
In this study, plasma systems were designed and fabricated in two different coaxial designs of plasma discharge without falling film and falling film type. The zeolite catalyst with different Si/Al ratios is then designed and synthesized for loading in the coaxial plasma system. The results of all the necessary analyzes on these samples have shown increased crystallinity, high purity, regular distribution of pores, more specific surface area with increasing Si/Al ratio. By measuring the amount of long-lived active species, it was determined that in the presence of zeolite, these species cunsuemd as soon as they are produced to species that they have high oxidation and reduction potential ability. Operational experiments have shown that the plasma could break the triple nitrogen bonds of air if the frequency of plasma increases from 200 Hz to 300 Hz, and it caused to produce nitrate and nitride ions as active species that participate in oxidation reactions. Finally, a proposed mechanism is presented based on the catalytic and adsorption properties of zeolite along with plasma. In the second section of research, selective zeolite of the first section was selected as the support and a synthesized photocatalyst consisting of graphite carbon nitride (g-C3N4) and zinc oxide (ZnO) was loaded on it in different ratios. The results of physical characterizations were confirmed the proper synthesis of the all samples, and good crystallinity, high specific surface area, regular and uniform distribution of particles at a weight ratio of 60 ZnO, 30 g-C3N4 and 10 zeolite. In addition, optical and electrochemical analyzes including DRS, PL, EIS and Mott-Schottky showed the creation of a heterjunction ZnO/g-C3N4 with a new type called direct S-scheme that keeps the photocatalyst at the highest energy level in conduction band and valence band. The heterojunction created changes the Fermi levels of the pure compounds, and by the time this new Fermi surface reaches the level of the pure compounds, an internal electric field has been created to maintain the photocatalyst in high activity. After that, aqueous solution was loaded in this hybrid system and reached a removal efficiency of 95.5 and a synergistic effect of 4.43. The falling film configuration was increased 27 of mass transfer. Radical trapping experiments have shown that the effect of hydroxyle radicals and hole is greater than that of superoxide radicals, and therefore the S-scheme hetero structure is able to increase the electron demand of the ZnO pore and produce hydroxyl radicals to participate in oxidation reactions to remove contaminants. Finally, based on experiments the mechanisim of tetracycline degradation was proposed
ba
Investigation of the use falling film reactor for treatment of tetracycline- polluted water in the presence of plasma and coated photocatalyst