عنوان

بررسی رفتار و کارآیی الکترود های اصلاح شده با الکتروکاتالیستهای حاوی عناصر واسطه در کاتالیز اکسیداسیون متانول به عنوان سوخت مورد استفاده در پیل های سوختی

شماره

‭۵۶۰۸پ‬

زبان متن نوشتاري يا گفتاري و مانند آن

per

عنوان اصلي

بررسی رفتار و کارآیی الکترود های اصلاح شده با الکتروکاتالیستهای حاوی عناصر واسطه در کاتالیز اکسیداسیون متانول به عنوان سوخت مورد استفاده در پیل های سوختی

نام نخستين پديدآور

/احمد نوزاد گلی کند

نام ناشر، پخش کننده و غيره

دانشگاه تبریز: دانشکدة شیمی، گروه شیمی تجزیه

نام خاص و کميت اثر

‮‭۱۵۸‬ص‬

متن يادداشت

چاپی

جزئيات پايان نامه و نوع درجه آن

دکتری (.‮‭Ph. D‬)

نظم درجات

شیمی تجزیه

زمان اعطا مدرک

‮‭۱۳۸۱/۱۱/۰۲‬

کسي که مدرک را اعطا کرده

دانشگاه تبریز: دانشکدة شیمی، گروه شیمی تجزیه

متن يادداشت

در این کار پژوهشی، با توجه به اهمیت متانول به عنوان سوخت مطلوب با فعالیت بالا در پیلهای سوختی، اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی آن مورد بررسی قرار گرفته است .در فصل اول با استناد به اطلاعات موجود در منابع علمی، به اهمیت پیلهای سوختی و ساختار آنها اشاره شده، آنگاه با توجه به اینکه اکسیداسیون متانول در سطوح الکترود های برهنه در پتانسیلهای بسیار مثبت اتفاق می افتد، و اکسیداسیون آن در پتانسیلهای کم مثبت در پیلهای سوختی از نظر اقتصادی مقرون به صرفه است، از الکترود های اصلاح شده و کاربرد آنها در فرآیند الکتروکاتالیز بحث شده است .سپس مطالعة اجمالی بر روی انواع الکتروکاتالیستهایی که تاکنون در اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی متانول مورد استفاده قرار گرفته اند، انجام گرفته است .در فصل دوم به انواع مواد شیمیایی و دستگاههای مورد استفاده در مراحل مختلف پروژه، نحوة تهیه و ساخت الکترود های مورد بحث در فصل بعد، اشاره شده است .در فصل سوم، اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی متانول بر روی الکترود های پلاتین، کربن شیشه ای و گرافیت اصلاح شده با ذرات کاتالیستی پلاتین مورد مطالعه قرار گرفته و تأثیر اصلاح سطح الکترود با لایة نازکی از فیلم پلی)اورتو فنیلن دی آمین ‮‭(PoPD)‬ (مورد مطالعه قرار گرفته است .نتایج نشان می دهند که در حضور لایة نازکی از فیلم پلی)اورتو فنیلن دی آمین (حاوی ذرات الکتروکاتالیستی پلاتین، اکسیداسیون متانول به طور قابل توجهی در محیط آبی اسیدی افزایش می یابد .در ادامة، تأثیر استفاده از آلیاژهای روتنیوم - پلاتین و قلع پلاتین به جای پلاتین تنها در لایة نازکی از پلیمر ‮‭(PoPD)‬ مورد بحث قرار گرفته و مقدار بهینة آلیاژهای مذکور مشخص شده است .در قسمتی دیگر از این فصل، اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی متانول بر روی الکترود سرب پلاتینه‮‭(Pb/Pt)‬ ، مورد مطالعه قرار گرفته و نقش اصلاح سطح الکترود ‮‭Pb/Pt‬ با لایه نازکی از فیلم پلی)اورتوفنیلن دی آمین (با ذرات کاتالیستی پلاتین و یا آلیاژهای آن بررسی شده است .نتایج به دست آمده نشان می دهند که نشاندن ذرات کاتالیستی پلاتین در لایة‮‭PoPD‬ ، شدت جریان حاصل از اکسیداسیون متانول را به مقدار زیادی افزایش می دهد، و جایگزینی پلاتین با آلیاژهای پلاتین روتنیوم و پلاتین قلع، موجب افزایش هر چه بیشتر خاصیت الکتروکاتالیستی الکترود می گردد .جالب توجه است که در حضور بستر سربی از اثر مسموم شدگی سطح الکترود با مونوکسید کربن تا اندازه ای کاسته می شود .در ادامة کار پژوهشی، اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی متانول بر روی الکترود کربن شیشه ای ‮‭(GC)‬ اصلاح شده با ذرات کاتالیستی پلاتین و آلیاژهای دوتائی آن، نشانده شدة در روی لایة نازکی از فیلم پلی اورتو آمینو فنل ‮‭(PoAP)‬ مورد مطالعه قرار گرفته است .در این مورد نیز نتایج حاصل، نشان می دهند که با نشاندن ذرات کاتالیستی پلاتین یا آلیاژهای آن در لایة نازکی از ‮‭(PoAP)‬ شدت جریان حاصل از اکسیداسیون متانول تا حد زیادی افزایش می یابد .در آخرین قسمت از فصل سوم، اکسیداسیون الکتروکاتالیتیکی متانول بر روی الکترود کربن شیشه ای اصلاح شده با کمپلکس نیکل‮‭(II)‬- هماتوپورفیرین ‮‭(IX)‬ مورد مطالعه قرار گرفته است .نتایج حاصل نشان می دهند که در حضور لایة نازکی از کمپلکس مذکور در سطح الکترود، اکسیداسیون متانول به طور قابل توجهی در محیط آبی قلیایی، افزایش می یابد .اثرعوامل مختلف نظیر، ضخامت لایة اصلاحگر، غلظت متانول، دمای محیط و در نهایت پایداری دراز مدت پاسخ الکترود اصلاح شده مورد مطالعه قرار گرفته است.

متن يادداشت

term stability of this modified electrode response was investigated.-Hematoporphyrine(IX) complex was discussed. The results show that the oxidation process at this modified electrode is considerably increased in aqueous alkaline media. The effect of various parameters such as thickness of modifier layer, methanol concentration, medium temprature and finally the long-Sn alloys. Here, also, the results show that the deposition of Pt or Pt alloys microparticles into PoAP film increases the oxidation current of methanol. In the last part of chapter 3, electrocatalytic oxidation of methanol at glassy carbon electrode modified by Ni(II)-Ru and Pt-aminophenol) (PoAP), containing Pt or Pt-Sn alloys instead of Pt into PoPD film, enhance further the electrocatalytic properties of electrode towards methanol oxidation. It is interesting that for electrodes with lead substrate, the poisoning of electrode surface with carbon monoxide in fairly decerased. An other part of this chapter corresponds to study the electrocatalytic oxidation of methanol at glassy carbon electrode modified by a thin film of poly(o-Ru or Pt-Sn alloys, on the catalytic oxidation of methanol was also investigated. The obtained results show that the deposition of Pt microparticles into PoPD film increases considerably the oxidation current of methanol. However, deposition of Pt-Ru and Pt-phenylenediamine) containing Pt or Pt-Sn microparticles into PoPD film on the catalytic oxidation of methanol is discussed and the optimum values of these alloys were estimated. In an other part of this chapter, electrocatalytic oxidation of methanol at a platinized lead (Pb/Pt) electrode surface was studied. The effect of Pb/Pt electrode surface modification by a thin film of poly(o-Ru and Pt- phenylenediamine) (PoPD) is studied. The results show that in the presence of PoPD film containing platinum microparticles, the oxidation of methanol in aqueous acid media is considerably enhanced. In the pursuit, the effect of displacement Pt by Pt- In this work, the electrocatalytic oxidation of methanol was investigated, regarding the usefulness of methanol as a suitable liquid fuel with relatively high activity in fuel cells. In chapter one, on the base of previous results reported in the literatures, the importance and structure of fuel cells are briefly discussed. The oxidation of methanol at bare electrodes is associated with a large overpotential and such a situation is economically undesirable, thus the modified electrodes and their applications in the electrocatalytic proceses, with the electrocatalysts used on the catalytic oxidation of methanol were reviewed. In chapter two, the chemicals and apparatus used in various stages of this work as well as the preparation procedure of electrodes used in the next chapter are reported. The third chapter deals firstly with the electrocatalytic oxidation of methanol at platinum, glassy carbon and graphite electrodes modified by platinum microparticles as electrocatalyst, then the effect of electrode surface modification by a thin film of poly(o

مستند نام اشخاص تاييد نشده

نوزاد گلی کند، احمد

مستند نام اشخاص تاييد نشده

گلابی، سید مهدی، استادراهنما

مستند نام اشخاص تاييد نشده

قنادی مراغه، محمد، استاد مشاور

مستند نام اشخاص تاييد نشده

پورنقی آذر، محمد حسین، استادمشاور

يادداشت عمومي

سیاه و سفید

وضعیت فهرست نویسی

نمایه‌سازی قبلی