عنوان

بررسی کارآیی الکترودهای کاتد مبتنی بر ترکیبات گرافن هیدروژل و گرافن کوانتوم دات در فرآیند الکتروفنتون جهت تصفیه آب های آلوده به آنتی بیوتیک ها

Number

پ۲۷۲۱۳

.Language of Text, Soundtrack etc

per

Title Proper

بررسی کارآیی الکترودهای کاتد مبتنی بر ترکیبات گرافن هیدروژل و گرافن کوانتوم دات در فرآیند الکتروفنتون جهت تصفیه آب های آلوده به آنتی بیوتیک ها

First Statement of Responsibility

مسعود عبرت خواهان

Name of Publisher, Distributor, etc.

شیمی

Date of Publication, Distribution, etc.

۱۴۰۱

Specific Material Designation and Extent of Item

۱۶۸ص.

Accompanying Material

سی دی

Dissertation or thesis details and type of degree

دکتری

Discipline of degree

شیمی کاربردی

Date of degree

۱۴۰۱/۰۶/۲۷

Text of Note

در دهه¬ها¬ي اخير محققين متعددي فعاليت خود را بر روي دسته‌اي از روش‌هاي تصفيه آب تحت عنوان فرآيندهاي اكسايش پيشرفته متمركز نموده‌اند. یکی از این فرآیندها، فرآیند الکتروفنتون می¬باشد که به دلیل حذف آلاينده¬هاي آلي مقاوم و توليد مؤثر راديکال¬هاي فعال هيدروکسيل مورد توجه واقع شده¬ است. همچنین، در این فرآیند می¬توان با استفاده از مواد کربنی و الکترود انتشار گاز و در نتیجه اصلاح و افزایش سطح الکترود کاتد به نتایج مطلوب¬تری دست پیدا کرد.در قسمت اول این پروژه، سنتز یک مرحله¬ای نانوکامپوزیت‌های گرافن هیدروژل-مس (GH-Cu)، گرافن هیدروژل-کبالت (GH-Co) و گرافن هیدروژل-نیکل (GH-Ni) از طریق ترکیب روش‌های پلی‌ال و هیدروترمال انجام شد. ساختار نانوکامپوزیت‌های حاصل با روش‌های میکروسکوپ الکترونی عبوری (TEM)، طیف‌سنجی جرمی پلاسما جفت شده القایی (ICP-MS)، پراش اشعه ایکس (XRD)، طیف‌سنجی مادون‌قرمز تبدیل فوریه (FT-IR) و طیف‌سنجی رامان مورد بررسی قرار گرفت. پس از آن، نانوکامپوزیت‌های GH-Cu، GH-Co و GH-Ni سنتز ‌شده جهت تهیه کاتد برای فرآیند الکتروفنتون و حذف ریفامپیسین از آب آلوده استفاده شدند. اثر پارامترهای عملیاتی، از جمله دانسیته جریان (mA/cm2)، pH اولیه، غلظت اولیه¬ی ریفامپیسین (mg/L) و زمان فرآیند (min) از طریق روش رویه پاسخ (RSM) مورد بررسی قرار گرفت. مقادیر بهینه برای دانسیته جریان، pH، غلظت اولیه¬ی ریفامپیسین و زمان فرآیند با استفاده از کاتد GH-Ni به ترتیب mA/cm2 30، 5، mg/L 30 و 90 دقیقه می¬باشد. نتایج در مقادیر بهینه نشان داد که حداکثر بازده حذف ریفامپیسین برای کاتدهای GH-Cu، GH-Co و GH-Ni به ترتیب 47/90، 60/92 و 69/93% می¬باشد. آنالیزهای Brunauer Emmett Teller (BET)، میکروسکوپ نیروی اتمی (AFM)، طیف‌سنجی پراش انرژی پرتو ايكس (EDX) و ولتامتری چرخه¬ای (CV) برای بررسی عملکرد کاتدهای GH-Cu، GH-Co و GH-Ni برای حذف ریفامپیسین انجام شد. در نهایت، آنالیزهای کربن آلی کل (TOC)، کروماتوگرافی گازی-طیف‌سنجی جرمی (GC-MS) و طیف‌سنجی جذب اتمی (AAS) برای بررسی حذف ریفامپیسین از آب آلوده انجام شد. در قسمت دوم این پروژه، گرافن کوانتوم دات¬ها (GQDs) به روش آسان پیرولیز سنتز شد. خواص گرافن کوانتوم دات¬های سنتز شده توسط آنالیزهای میکروسکوپ الکترونی عبوری با وضوح بالا (HRTEM)، میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM)، XRD، پراکندگی نور دینامیکی (DLS)، فوتولومینسانس (PL)، FT-IR و طیف¬سنجی مرئی - فرابنفش (UV-Vis) مورد بررسی قرار گرفت. سپس، نانوکامپوزیت گرافیت/کیتوسان/گرافن کوانتوم دات تهیه شد و به عنوان الکترود کاتد در فرآیند الکتروفنتون برای مطالعه حذف تتراسایکلین از محلول آبی استفاده شد. اثر پارامترهای عملیاتی در الکتروفنتون، از جمله دانسیته جریان (mA/cm2)، pH اولیه، غلظت اولیه¬ی تتراسایکلین (mg/L) و زمان فرآیند (min)، از طریق روش رویه پاسخ (RSM) مورد بررسی قرار گرفت. نتایج نشان داد که مقادیر بهینه برای دانسیته جریان، pH، غلظت اولیه¬ی تتراسایکلین و زمان فرآیند به ترتیب mA/cm2 60، 5، mg/L 30 و 150 دقیقه بود. حداکثر بازده حذف تتراسایکلین مقدار 98/92% به دست آمد. آنالیزهای FT-IR، XRD، طیف‌سنجی رامان، AFM، SEM، mapping، EDX، BET و CV برای بررسی خواص کاتد گرافیت/کیتوسان/گرافن کوانتوم دات انجام شدند. در نهایت، آنالیزهای GC-MS، TOC و AAS برای نمونه¬ی بهینه انجام شده و قابلیت استفاده¬ مجدد از کاتد گرافیت/کیتوسان/گرافن کوانتوم دات مورد بررسی قرار گرفت.

Text of Note

Environmental pollution is one of the most important problems that have made humans face serious challenges. In the last decade, many researchers have focused their activities on a group of water treatment methods as the advanced oxidation processes. These processes have attracted a lot of attention due to their compatibility with the environment, feasibility in different conditions, high energy efficiency, automation capability and safety due to their operation in mild conditions for water and wastewater treatment. One of the most common of these processes is the electro-Fenton process, which has attracted attention due to the removal of resistant organic pollutants and the effective production of active hydroxyl radicals. Carbon materials such as graphite and graphene are well-known cathodes for the reduction of two electrons of oxygen to hydrogen peroxide, and the gas diffusion electrode is the best choice as an electrocatalyst surface. Therefore, by modifying and increasing the surface of the cathode electrode by using carbon-based materials, better results can be achieved.In the first part of this research, we report the one-pot synthesis of graphene hydrogel-metal (GH-M, M: Co, Ni, Cu) nanocomposites via the combination of polyol and hydrothermal methods. The structure of the resulting nanocomposites was examined by transmission electron microscopy (TEM), inductively coupled plasma-mass spectroscopy (ICP-MS), X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), and Raman spectroscopy methods. Afterward, as-prepared GH-Cu, GH-Co, and GH-Ni nanocomposites were used to prepare cathodes for the electro-Fenton (EF) process to remove rifampicin (RIF) from polluted water. The effect of operational parameters, including current density (mA/cm2), initial pH, initial RIF concentration (mg/L), and process time (min) was investigated via response surface methodology (RSM). The optimal values for current density, pH, initial RIF concentration, and process time using GH-Ni as cathode were 30 mA/cm2, 5, 30 mg/L, and 90 min, respectively. The results at optimal values showed that the maximum RIF removal efficiency for GH-Cu, GH-Co, and GH-Ni cathodes was 90.47, 92.60, and 93.69%, respectively. Brunauer Emmett Teller (BET), atomic force microscopy (AFM), energy-dispersive X-ray (EDX), and cyclic voltammetry (CV) analyses were performed to investigate the performance of the cathodes for the RIF removal. Finally, total organic carbon (TOC), gas chromatography–mass spectrometry (GC-MS), and atomic absorption spectroscopy (AAS) analyses were performed for further investigation of the RIF removal from polluted water. In the second part of this research, graphene quantum dots (GQDs) were synthesized via the facile pyrolysis method. The properties of the prepared GQDs were examined by high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), dynamic light scattering (DLS), photoluminescence (PL), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), and ultraviolet-visible (UV-Vis) methods. Afterward, the graphite/chitosan/graphene quantum dots (Gr/CS/GQDs) nanocomposite was prepared and used as a cathode electrode in electro-Fenton (EF) process to study the tetracycline (TCL) removal from the aqueous solution. The effect of operational parameters in EF, including current density (mA/cm2), initial pH, initial TCL concentration (mg/L), and process time (min) on the TCL removal efficiency, was investigated via response surface methodology (RSM). The results showed that the optimal values for current density, pH, initial TCL concentration, and process time were 60 mA/cm2, 5, 30 mg/L, and 150 minutes, respectively. Maximum TCL removal efficiency was 92.98%. FT-IR, XRD, Raman spectroscopy, atomic force microscopy (AFM), SEM, mapping, energy dispersive X-Ray (EDX), Brunauer Emmett Teller (BET), and cyclic voltammetry (CV) analyses were performed to investigate the Gr/CS/GQDs cathode. Finally, gas chromatography–mass spectrometry (GC-MS), total organic carbon (TOC), and atomic absorption spectroscopy (AAS) analyses were performed and the reusability of the Gr/CS/GQDs cathode was investigated.

Variant Title

Investigation of the efficiency of graphene hydrogel and graphene quantum dot-based cathode electrodes in the electro-Fenton process for the treatment of waters contaminated with antibiotics

Entry Element

‏عبرت خواهان،

Part of Name Other than Entry Element

مسعود

Relator Code

تهيه کننده

Entry Element

زارعی،

Entry Element

ارسلانی،

Entry Element

Metin،

Part of Name Other than Entry Element

محمود

Part of Name Other than Entry Element

ناصر

Part of Name Other than Entry Element

Önder

Dates

استاد راهنما

Dates

استاد مشاور

Dates

استاد مشاور

Entry Element

تبریز