عنوان

اصلاح نانو ساختارهای کربنی جهت استفاده به عنوان جوهرهای کاتالیستی در پیل های سوختی غشای الکترولیت پلیمری

Number

پ۲۶۱۷۶

.Language of Text, Soundtrack etc

per

Title Proper

اصلاح نانو ساختارهای کربنی جهت استفاده به عنوان جوهرهای کاتالیستی در پیل های سوختی غشای الکترولیت پلیمری

First Statement of Responsibility

وحید دانشوری اسفهلان

Name of Publisher, Distributor, etc.

مهندسی شیمی

Specific Material Designation and Extent of Item

۱۵۸ص.

Accompanying Material

سی دی

Dissertation or thesis details and type of degree

دکتری

Discipline of degree

شیمی فیزیک

Date of degree

۱۴۰۰/۱۰/۰۱

Text of Note

در حال حاضر، پیل¬های سوختی به¬عنوان منابع قدرت با چگالی انرژی زیاد و بازده تبدیل انرژی بالا در راستای تأمین انرژی پاک و همیشگی مورد توجه قرار گرفته¬اند. هدف این رساله سنتز انواع الکتروکاتالیست¬های آندی با فعالیت کاتالیستی بالا و پایداری خوب برپایه¬ی آلیاژ نانو ذرات فلزی بر روی بسترهای کربنی عامل¬دار شده و ارزیابی عملکرد آن¬ها در پیل¬های سوختی غشای الکترولیت پلیمری است. در فاز اول رساله، نانوذرات دو فلزی شامل Pd-Ni و Pd-Co بر روی گرافن اکسید کاهش یافته (rGO) و گرافن کوانتوم¬دات (GQDs) دوپ شده با هترو¬اتم نیتروژن سنتز شدند. شناسایی فیزیکی نانوساختارهای سنتز شده، نشان دهنده¬ی توزیع یکنواخت نانوذرات آلیاژی با ابعادی در حدود nm10 بر روی بسترهای کربنی است. در فاز دوم رساله، فعالیت الکتروشیمیایی کاتالیست¬های Pd-Ni/N-rGO و Pd-Co/N-rGO در الکترواکسیداسیون سوخت¬های سدیم بورهیدرید و هیدرازین بررسی شد. براساس نتایج آزمون¬های الکتروشیمیایی، کاتالیست Pd-Ni/N-rGO دارای چگالی جریان بالاتر، پایداری بیشتر، پتانسیل مازاد پایین¬تر، انرژی فعالسازی کمتر و مقاومت انتقال بارکوچکتر نسبت به Pd-Co/N-rGO و Pd/N-rGO است. با توجه به چگالی جریان بالاتر بورهیدرید نسبت به هیدرازین، مطالعات الکتروشیمیایی برروی الکتروکاتالیست Pd-Ni/N-GQDs نسبت به الکترواکسیداسیون بورهیدرید انجام و نتایج نشان داد که Pd-Ni/N-GQDs علیرغم عملکرد مناسب در الکترواکسیداسیون بورهیدرید، نسبت به Pd-Ni/N-rGO چگالی جریان و پایداری کمتری دارد. همچنین در این فاز الکترواکسیداسیون متانول بر روی کاتالیست هسته-پوسته Pd@Ni/MWCNTs از قبل تهیه شده بررسی شد که نشان از عملکرد قابل توجه این کاتالیست در اکسیداسیون متانول دارد. در فاز سوم، کاتالیست¬های بهینه به¬عنوان آند در تک سل پیل سوختی مورد استفاده قرار گرفت. در پیل¬های بارگذاری شده با Pd-Ni/N-rGO و Pd-Co/N-rGOبه ترتیب حداکثر چگالی توان mW.cm-2 84/353 و 35/275 برای پیل سوختی سدیم بورهیدریدی-هیدروژن پراکسیدی مستقیم و mW.cm-2 71/216 و 58/148 برای پیل سوختی هیدرازینی-هیدروژن پراکسیدی مستقیم حاصل شد. همچنین چگالی توان mW.cm-2 67 برای پیل سوختی متانولی-هیدروژن پراکسیدی مستقیم با استفاده از کاتالیست آندی Pd@Ni/MWCNTs به-دست آمد.

Text of Note

AbstractAt present, fuel cells (FCs) are receiving more attention from the scientific community as one of the most promising and environmentally friendly energy sources with high power density and conversion efficiency. This thesis aims to synthesize different high electroactive and durable anodic catalysts constructed from alloy metal nanoparticles deposited on the functionalized carbon-based catalyst support and then investigation of their performances in polymer electrolyte membrane FCs. At the first step, nitrogen-doped reduced graphene oxide (N-rGO) and nitrogen-doped graphene quantum dots (N-GQDs) supported bimetallic nanoparticles of Pd-X (X: Ni and Co) were synthesized and characterized. The results presented a uniform dispersion of nanoparticles on the catalyst supports with a narrow size of 10 nm. In the second step, the electrocatalytic activity of the synthesized nanostructures was investigated against borohydride oxidation reaction (BOR) and hydrazine oxidation reaction (HzOR) using the half-sell measurements. According to the results, the Pd-Ni/N-rGO catalyst has a higher current density and durability as well as lower overpotential, fewer activation energy, and smaller charge transfer resistance than Pd-Co/N-rGO. Considering the high current density of sodium borohydride (NaBH4) than that of hydrazine (N2H4), the electrocatalytic activity of Pd-Ni/N-GQDs samples were also tested towards BOR and the results confirmed its good performance. However, the current density and durability of Pd-Ni/N-GQDs were lower than that of Pd-Ni/N-rGO. The results of methanol electrooxidation on the Ni@Pd/MWCNTs which were obtained from previous our work presented its good activity. At the third step, the maximum power densities of 353.84 and 275.35 mW.cm-2 were achieved for direct NaBH4-H2O2 FCs loaded with anodic catalysts of Pd-Ni/N-rGO and Pd-Co/N-rGO, respectively, in where the values of 216.71 and 148.58 mW.cm-2 were obtained for direct N2H4-H2O2 FCs loaded with Pd-Ni/N-rGO and Pd-Co/N-rGO, respectively. Additionally, a power density of 67 mW.cm-2 was achieved for direct CH3OH-H2O2 FCs loaded with Ni@Pd/MWCNTs.

Variant Title

Modification of carbon nanostructures for using as catalyst inks in polymer electrolyte membrane fuel cells

Part of Name Other than Entry Element

‏وحید دانشوری اسفهلان

Entry Element

‏حسینی،

Entry Element

‏آقاجانی،

Part of Name Other than Entry Element

‏ میرقاسم

Part of Name Other than Entry Element

‏حسین

Dates

استاد راهنما

Dates

استاد مشاور

Entry Element

‏ تبریز