عنوان

تصفیه پساب حاوی علف‌صکش پاراکوات طی فرآیند الکتروفنتون ناهمگن با استفاده از مارتیت طبیعی نانوساختار شده و الکترود گرافیت اصلاح شده با تکنیک پلاسما

Number

‭۱۶۲۰۵پ‬

.Language of Text, Soundtrack etc

per

Title Proper

تصفیه پساب حاوی علف‌صکش پاراکوات طی فرآیند الکتروفنتون ناهمگن با استفاده از مارتیت طبیعی نانوساختار شده و الکترود گرافیت اصلاح شده با تکنیک پلاسما

First Statement of Responsibility

/میرسعید سجادی کلجاهی

Name of Publisher, Distributor, etc.

: شیمی

Date of Publication, Distribution, etc.

، ‮‭۱۳۹۵‬

Name of Manufacturer

، راشدی

Text of Note

چاپی

Dissertation or thesis details and type of degree

کارشناسی ارشد

Discipline of degree

علوم وفناوری نانوشیمی

Body granting the degree

تبریز

Text of Note

الکترود کاتد و کاتالیزور مورد استفاده در فرآیند الکتروفنتون ناهمگن نقش مهمی در میزان کارایی این فرآیند برای حذف آلاینده‌صهای آلی دارد .در کار پژوهشی حاضر از فرآیند الکتروفنتون ناهمگن جهت حذف علف‌صکش پاراکوات از محلول‌صهای آبی استفاده شده است .در بخش اول این پروژه، سطح الکترود گرافیت به عنوان الکترود کاتد توسط پلاسمای تخلیه تابان گازهای اکسیژن، نیتروژن و آرگون جهت ایجاد نانوساختارهایی بر روی آن تحت فرآوری قرار گرفت .همچین سطح کانی طبیعی آهن‌صدار مارتیت ‮‭(Fe۲O۳)‬ جهت تولید کاتالیزور نانوساختار توسط پلاسمای تخلیه تابان گاز نیتروژن فرآوری شد .جهت مشخصه‌صیابی و تعیین ویژگی-های الکترود و کاتالیزور نانوساختار شده، آنالیزهای‮‭SEM‬ ،‮‭EDX‬ ،‮‭AFM‬ ،‮‭XRD‬ ،‮‭IR- FT‬،‮‭XPS‬ ،‮‭Raman‬ ،‮‭CV‬ ، ‮‭LSV‬ و ‮‭BET‬ مورد استفاده قرار گرفت .تصاویر ‮‭SEM‬ حاصله از هر دو نمونه بیانگر تشکیل نانوساختارهای مختلفی همچون نانو ذره، نانو صفحه و نانو فلس توسط پلاسمای تخلیه تابان می‌صباشد .همچنین نتایج حاصله از طیف‌صهای ‮‭EDX‬ بدست آمده نشانگر خارج شدن عناصر ناخالصی توسط پلاسما می‌صباشد که باعث افزایش خلوص گرافیت و کانی مارتیت می‌صشود .تصاویر ‮‭AFM‬ و آنالیز ‮‭CV‬ نیز نشانگر افزایش بسیار زیاد) در حدود ‮‭۵/۴‬ برابر (در مساحت سطح الکترود گرافیت بود .همچنین تست ‮‭BET‬ افزایش میزان مساحت سطح و حجم حفرات موجود بر روی سطح کاتالیزور مارتیت نانوساختار شده را نشان داد .در بخش دوم، توانایی هریک از الکترودهای گرافیت نانوساختار شده در تولید هیدروژن پراکسید مورد نیاز در فرآیند الکتروفنتون در حضور هوا بررسی شد .نتایج حاصل نشان داد که میزان تولید الکتروشیمیایی هیدروژن پراکسید توسط الکترود گرافیت فرآوری شده با پلاسمای گاز اکسیژن به میزان قابل ملاحظه‌صای بیشتر از الکترودهای گرافیت فرآوری شده با پلاسمای گاز نیتروژن و آرگون می‌صباشد .در قسمت آخر این کار پژوهشی نیز الکترود نانوساختار گرافیت و نانوساختارهای مارتیت به دست آمده توسط تکنیک پلاسما به عنوان الکترود کاتد و کاتالیزور در فرآیند الکتروفنتون ناهمگن جهت حذف علف‌صکش پاراکوات از محلول‌صهای آبی استفاده گردید .تأثیر پارامترهای عملیاتی مانند شدت جریان اعمالی‮‭(mA)‬ ، غلظت اولیه کاتالیزور ‮‭(g/L)‬ ، ‮‭pH‬ اولیه محلول، غلظت اولیه آفت‌صکش ‮‭(mg/L)‬ و غلظت اولیه الکترولیت ‮‭(mol/L)‬ بر میزان حذف علف‌صکش پاراکوات تحت فرآیند الکتروفنتون ناهمگن بررسی گردید و مقادیر بهینه برای این متغیرها به ترتیب‮‭mA ۳۰۰‬ ،‮‭g/L ۱‬ ،‮‭۶‬ ، ‮‭mg/L ۱۵‬ و ‮‭mol/L ۰۵/۰‬ به دست آمد .همچنین تأثیر حضور دو ترکیب سدیم کربنات و‮‭tert‬ -بوتانول به عنوان بازدارنده‌صی رادیکالی بر میزان حذف علف‌صکش پاراکوات بررسی شد .حدواسطصهای حاصل از تخریب علف‌صکش پاراکوات با استفاده از آنالیز‮‭MS - GC‬تعیین شدند .میزان حذف علف‌صکش پاراکوات طی فرآیند الکتروفنتون ناهمگن پس از ‮‭min ۱۵۰‬ تحت شرایط بهینه برابر ‮‭۷۸/۷۴‬ بدست آمد .درنهایت میزان سمیت کاتالیزور، محلول حاوی علف‌صکش پاراکوات و محصولات میانی حاصل قبل، در حین و بعد از فرآیند تصفیه الکتروفنتون ناهمگن با استفاده از گونه‌صی آبزی گیاهی ‮‭(Lemna minor)‬ مورد بررسی قرار گرفت .نتایج حاصله از ارزیابی سمیت حاکی از عدم سمیت کاتالیزور مورد استفاده و کاهش سمیت محلول حاوی پاراکوات در حین و بعد از فرآیند تصفیه می‌صباشد

Text of Note

Cathode electrode and catalysts used in the heterogeneous electro-Fenton process have important role in the efficiency of this process for degradation of organic contaminants. In the present work, the heterogeneous electro-Fenton process was applied for the degradation of paraquat herbicide from aqueous solutions. In the first part of the project, the surface of graphite electrode as a cathode electrode was modified with O2, N2 and Ar gases glow discharge plasma to generate nanostructures on the surface of graphite electrodes. Also, the surface of natural martite ore (Fe2O3) was modified by N2 gas flow discharge plasma to make a nanostructured catalyst. Then, the characterization of nanostructured martite and graphite were investigated by the SEM, EDX, XRD, AFM, FT-IR, XPS, Raman, CV, LSV and BET analyses. The results of SEM images of both samples indicated the formation of nanostructures such as nanoparticles, nanosheets and nano flakes by the glow discharge plasma. In addition, the EDX spectra revealed that the purity of garphite and martite increased after the plasma treatment owing to the removal of their impurities. The AFM graphs and CV analysis confirmed that the surface area of the nanostructured graphite electrode enhances considerably (about 4.5 times). BET test showed that the surface area and the pore volume of martite has been improved during the plasma treatment. In the second part, the ability of obtained electrodes for hydrogen peroxide production was investigated in solution fed with air. Results showed that the amount of electrogenerated hydrogen peroxide using O2 glow discharge plasma modified graphite electrode was considerably higher than modified graphite electrodes with N2 and Ar plasma. In the last part of this project, nanostructerd graphite electrode as the cathode and martite nanoparticles as the catalyst was employed in the electro-Fenton processfor the degradation of paraquate herbicide from aqueous solutions. The effect of operational parameters including current intensity (mA), catalyst dosage (g/L), initial pH of the solution, initial herbicide concentration (mg/L), supporting electrolyte concentration (mol/L) and presence of radical scavengers were investigated comprehensively in a series of batch experiments and the optimized amounts for the paraquat (15 mg/L) degradation were chosen as the current intensity of 300 mA, catalyst amount of 1 g/L, pH of 6, background electrolyte (Na2SO4) concentration of 0.05 mol/L. Also the effect of sodium carbonate and n-butanol as a radical inhibitor were investigated on the paraquat degradation process. The gas chromatographymass spectrometry (GCMS) was used to identify the generated intermediates through the paraquat degradation. 74.78 degradation efficiency was achieved in the modified process under optimum conditions after 150 min of treatment. Eventually, the toxicity of the catalyst, solution containing paraquat and intermediate products obtained before, during and after the treatment by using heterogeneous electro-Fenton process were examined by aquatic plant (Lemna minor). The phytotoxicity assessment revealed that the nanostructured matrtite has no toxicity and the treatment process reduced the toxicity of solution compared to the paraquat solution

سجادی کلجاهی، میرسعید

ختائی، علیرضا، استاد راهنما

خرم، سیروس، استاد مشاور

Public note

سیاه و سفید

نمایه‌سازی قبلی