مطالعه فرآیند فنتون هتروژن با استفاده از نانوساختار پیریت تهیه شده با پلاسما در تصفیه آبصهای آلوده به مواد رنگزا
First Statement of Responsibility
/پیمان غلامی
.PUBLICATION, DISTRIBUTION, ETC
Name of Publisher, Distributor, etc.
: شیمی
Date of Publication, Distribution, etc.
، ۱۳۹۴
NOTES PERTAINING TO PUBLICATION, DISTRIBUTION, ETC.
Text of Note
چاپی
DISSERTATION (THESIS) NOTE
Dissertation or thesis details and type of degree
کارشناسی ارشد
Discipline of degree
شیمیی کاربردی
Date of degree
۱۳۰۴/۰۶/۱۱
Body granting the degree
تبریز
SUMMARY OR ABSTRACT
Text of Note
در کار پژوهشی حاضر از فرآیندهای فنتون هتروژن و سونوکاتالیستی هتروژن جهت حذف مواد رنگزای موجود در محلولصهای آبی استفاده شده است .در قسمت اول پروژه، میکروذرات پیریتص طبیعی تهیه شده از معدن مروارید ایران) زنجان-ایران (از طریق فرآوری با پلاسما به روش تخلیه تابان با گاز نیتروژن یا آرگون به نانوساختارهای پیریت تبدیل گردیدند .مشخصات پیریت طبیعی و نمونه های اصلاح شده با پلاسمای نیتروژن و آرگون با استفاده از تصاویر SEM و آنالیزهایEDX ،XRD ،IR- FT، XPS و BET و همچنین pH نقطهص بدون بار (pHPZC) بررسی شدند .تصاویر SEM نشان دادند که میکروذرات پیریت بعد از اصلاح پلاسمای نیتروژن و آرگون به طور موثری به نانوساختارهای پیریت تبدیل شدهصاند .نتایج بدست آمده از آنالیز EDX نشان داد که عناصر اصلی موجود در ترکیب نمونه طبیعی پیریت از قبیل آهن و گوگرد در نمونه های فرآوری شده با پلاسما نیز موجود می باشند .همچنین الگوهای XRD نشان دادند که تحت فرآوری پلاسما هیچگونه تغییری در ساختار کریستالی پیریت ایجاد نشده است .با توجه به دادهصهای به دست آمده از آنالیز جذب/واجذبی نیتروژن، مساحت سطح ویژه از m۲/g ۴۸/۶ برای پیریت طبیعی به ترتیب به ۶۵/۹ و m۲/g۰۹/۹ برای نانوساختارهای پیریت تهیه شده با پلاسمای نیتروژن و آرگون افزایش یافته است .بر اساس نتایج آنالیز XPS نسبت گونه ی آهن (II) به آهنFe۳+ (III) (Fe۲ / + (بعد از اصلاح سطح پیریت با پلاسمای نیتروژن افزایش یافته است .در قسمت دوم این پروژه از نانوساختارهای پیریت به دست آمده از پلاسمای نیتروژن به عنوان کاتالیست در فرآیند فنتون هتروژن استفاده گردید .تأثیر عوامل موثر مانند pH اولیه محلول، غلظت هیدروژن پراکسید، مقدار کاتالیست و غلظت اولیه ماده رنگزا بر راندمان رنگزدائی راکتیو نارنجی ۲۹ بررسی گردید و مقادیر مناسب برای این متغیرها به ترتیب۵ ،mM ۳ ،g/L ۲ ، mg/L ۱۰ به دست آمد .همچنین تأثیر حضور نمکصهای معدنی مختلف بر راندمان رنگزدائی بررسی شد .حد واسط های حاصل از تخریب آلاینده رنگزا با استفاده از آنالیزMS - GCتعیین شدند و مسیر احتمالی تخریب راکتیو نارنجی ۲۹ پیشنهاد گردید .راندمان رنگزدائی راکتیو نارنجی ۲۹ طی فرآیند فنتون هتروژن پس از min ۹۰ در حضور کاتالیست طبیعی و اصلاح شده با پلاسمای نیتروژن به ترتیب برابر با ۴/۳۸ و ۶/۹۷ بدست آمد .در قسمت سوم پروژه حاضر عملکرد نانوساختارهای پیریت تهیه شده با پلاسمای آرگون در فرآیند سونوکاتالیستی هتروژن جهت رنگزدائی از محلول راکتیو قرمز ۸۴ بررسی شد .مقدار مناسب pH اولیه محلول، مقدار کاتالیست و غلظت اولیه ماده رنگزا به ترتیب۵ ، g/L ۴ و mg/L ۱۰ تعیین شد .با افزایش شدت توان التراسونیک کارایی فرآیند افزایش یافت .حضور نمک های معدنی مختلف موجب کاهش راندمان رنگزدائی شد و در حضور اکسید کننده های مختلف راندمان رنگزدائی افزایش یافت .برای شناسایی حدواسط های تولید شده در طی فرآیند تخریب سونوکاتالیستی از آنالیزMS - GCاستفاده شد .راندمان رنگزدائی در فرآیند سونوکاتالیستی هتروژن پس از min ۱۲۰ برای پیریت طبیعی ۵/۷۱ و برای پیریت اصلاح شده با پلاسمای آرگون ۷/۹۳ بدست آمد
Text of Note
In the present work, heterogeneous Fenton and heterogeneous sonocatalytic processes were used for decolorization of dyes in aqueous media. In the first part of project, natural pyrite microparticles taken from Morvarid Iran mine (Zanjan, Iran) were converted to pyrite nanostructures by glow discharge plasma technique using nitrogen or argon gases. The properties of the untreated and plasma-treated pyrite samples were investigated using scanning electron microscopy (SEM) images , X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared (FT-IR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), BrunauerEmmettTeller (BET) and point of zero charge (PZC) analyses. The SEM images demonstrated that through the nitrogen and argon plasma treatment the pyrite microparticles were successfully converted to pyrite nanostructures. The EDX analysis proved that the main elements of pyrite such as Fe and S remained even after plasma-treatment. The XRD results confirmed the nitrogen and argon plasma treatment did not change the crystallite structure of pyrite. The N2 adsorption/desorption results showed that specific surface area of the natural pyrite was increased from 6.48 to 9.65 and 9.09 m2/g through nitrogen and argon plasma treatment, respectively. According to XPS results the ratio of Fe(II) to Fe (III) species (Fe(II)/Fe(III)) was increased during nitrogen plasma treatment. In the second part of the project, the nitrogen plasma-treated pyrite was used as catalyst in heterogeneous Fenton process. Effect of operating parameters such as initial pH of the solution, H2O2 concentration, catalyst amount, and initial dye concentration on decolorization efficiency of Reavtive orange 29 were investigated and optimal conditions were found to be 5, 3 mM, 2 g/L, and 10 mg/L, respectively. Also, the effect of inorganic salts on the decolorization efficiency was investigated. A plausible degradation pathway of RO29 was proposed based on Gas chromatography-mass spectroscopy (GCMS) analysis. Decolorization efficiency of the heterogeneous Fenton process using the natural pyrite and nitrogen plasma-treated pyrite after 90 min were 38.4 and 97.6 , respectively. In the third part of the project, the argon plasma-treated pyrite was used in heterogenous sonocatalytic process for decolorization of Reactive red 84 solution. The optimal amounts of main operational parameters were obtained as pH of 5, catalyst dosage of 4 g/L, and initial dye concentration of 10 mg/L, after 120 min of reaction time. Furthermore, increasing in ultrasonic power density caused to enhance of the decolorization efficiency. The presence of inorganic ions decreased the decolorization efficiency and the oxidizing agents increased the decolorization efficiency. To indicate degradation intermediates formed through heterogenous sonocatalytic degradation process, the GC-MS analysis has been applied. The decolorization efficiency of sonocatalytic process after 120 min in the presence of natural pyrite and argon plasma-treated pyrite were found to be 71.5 and 93.7 , respectively