۱۲۲۱پ
per
طراحی کاتالیزورهایZSM- H- ۵اصلاح شده برای فرآیند تبدیل کاتالیتیکی متانول به بنزین با استفاده از سیستم‌های هیبریدی هوشمند
/توحیدمحمودی بادکی
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی، گروه شیمی کاربردی
۱۱۰ ص .
: جدول ، نمودار ۳۰*۲۹ س . م - + لوح فشرده
چاپی
واژه نامه بصورت زیر نویس
کتابنامه ص .: ۱۰۵-۱۰۹
کارشناسی ارشد
شیمی کاربردی
۱۳۸۹/۱۱/۲۵
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی، گروه شیمی کاربردی
در دهه گذشته تبدیل متانول به هیدروکربن‌ها با استفاده از کاتالیزورصهای زئولیتی به دلیل پتانسیل فرآیند به عنوان مرحله نهایی در تبدیل هر نوع خوراک غنی از کربن با قابلیت تبخیر) نظیر گاز طبیعی، زغال سنگ و زیست توده (به محصولات با ارزش افزوده بالاتر، توجه فزاینده‌صای را به خود اختصاص داد .تکنولوژی مربوطه نیز بسیار انعطاف‌صپذیر است بطوریکه بسته به کاتالیزور و شرایط فرآیندی محصولات ممکن است بنزین با عدد اکتان بالا (MTG) یا آلکن‌های سبک) متانول به الفین‌ها (باشد .متانول به فراوانی در دسترس است علاوه بر این از منابع تجدید پذیر مانند بیوصمواد نیز قابل استحصال است و می‌تواند به عنوان ماد خام اولیه برای تولید بنزین به کار رود بنابراین تبدیل کاتالیتیکی متانول به بنزین روشی بسیار ارزشمند برای تولید بنزین با اکتان بالا می‌باشد و در آینده از جایگاه اقتصادی مهمی برخوردار خواهد بود.در این پروژه از سیستم‌های هیبریدی هوشمند در طراحی کاتالیزورهایZSM- H- ۵اصلاح شده به صورت تک فلزی با سه فلز مس، نقره و کبالت برای افزایش بهره بنزین در فرآیند تبدیل کاتالیتیکی متانول به بنزین استفاده شد .روش طراحی آزمایشات تاگوچی برای تولید پایگاه داده‌صها با چهار فاکتور) نسبتSi/Al۲ ، دمای کلسیناسیون، دمای واکنش و مقدار بارگذاری اسمی فلز (در چهار سطح بکارصرفت و از برهمکنش بین متغیرها صرف نظر شد .روش تاگوچی در پیش بینی کاتالیزور بهینه ناموفق بود .برای مدل‌سازی از شبکه عصبی سه لایه‌ای استفاده شد و توصیف‌صگرهای ترموشیمیایی برای تمایز فلزها از هم بکار رفتند .برای دست‌یابی به مدل بهینه، حالت‌های مختلف الگوریتم کاهش گرادیان برای آموزش شبکه‌های با تعداد نرون متفاوت در لایه مخفی بررسی شد .مدل با R۲ بالا و RMSE کم به عنوان مدل بهینه انتخاب شد و برای تعریف تابع برازندگی بکار رفت .از الگوریتم ژنتیکی پیوسته استفاده شد تا با بهینه ساز محلی برای یافتن کاتالیزور مطلوب‌تر جفت شود .پس از تعیین پارامترهای بهینه برای الگوریتم ژنتیکی، کاتالیزور بهینهCu/ZSM - ۵باSi/Al۲=۴۰ ، دمای کلسیناسیون C۴۹۰و دمای واکنش C۳۴۰بود که با میزان تبدیل بالای ۹۰ ، بهره بنزین ۱۳ و درصد وزنی آروماتیک ۷/۷۸ ، ۸۸/۴ افزایش در بهره بنزین و ۰۷/۷ کاهش درصد وزنی آروماتیک‌ها در مقایسه با کاتالیزور پایه در شرایط یکسان داشت .برای درک بهتر عملکرد کاتالیتیکی، شناسایی تعدادی از کاتالیزورها با تکنیک‌صهایXRD ،SEM ،IR - FTوVis DR - UVانجام شد .نتایج شناسایی بدست‌صآمده در توافق با نتایج پیش بینی شده توسط سیستم‌صهای هیبریدی است .نتیجه گرفته شد که سیستم‌های هیبریدی هوشمند روش‌های مفیدی در طراحی کاتالیزورهای هتروژنی هستند و می‌توانند در تسریع امر تحقیق و توسعه در این زمینه مفید باشند بدون اینکه به روش‌های شناسایی نیازی باشد اما در مرحله نهایی می‌توان از روش‌های شناسایی برای افزایش سطح اطلاعات علمی در ارتباط با عملکرد کاتالیزور استفاده کرد
The conversion of methanol to hydrocarbons (MTH) over zeolite catalysts has received increasing attention during the last decade. This is due to the potential of the process as the ?nal step in the upgrading of any gasifiable carbon-rich feedstock, such as natural gas, coal, and biomass into value added products. The technology is versatile; depending on the catalyst and process conditions, the products may be high-octane gasoline (MTG) or light alkenes (methanol to ole?ns). Methanol is available in abundance; it also can be obtained from renewable sources such as biomass; therefore, it can be used as a raw material for the production of gasoline. Thus, MTG process is a wealthy way to produce high-octane gasoline, which will be economically valuable in the future. On this project, we used intelligent hybrid systems for design of modified H-ZSM-5 catalysts at single form with three metals, copper, silver and cobalt, for enhancing of gasoline yield in MTG process. Taguchi experimental design method used for producing database with four factors (Si/Al2 ratio, calcination temperature (Tc), reaction temperature (Tr) and nominal weight loadings of metals (LM)) at four levels and interaction of the factors were ignored. Taguchi method was not successful on prediction of optimum catalyst. Three layer perceptron neural network used for modeling and thermochemistry descriptors used for distinguishing of metals from each other. For obtaining optimum model, many types of gradient descent algorithm for training of networks with different neurons on hidden layer investigated. Model with highest R2 and lowest RMSE selected as optimum model for defining of fitness function. Real form of genetic algorithm used to couple with local optimizer for discovering desirable catalyst. After determining optimum parameters for genetic algorithm, Cu/ZSM-5 with Si/Al2 = 40, Tc = 490, Tr = 340 and LM = 9.24 was determined as the optimum catalyst with conversion of higher than 90, 13 wt gasoline yield and 78.7 wt aromatics. In this way 4.88 increas in gasoline yield and 7.07 wt decrease in aromatics content were obtained compared to parent catalyst at same conditions. Characterization of the catalysts with XRD, SEM, FT-IR and UV-Vis DR was done for better understanding of catalytic performance. Obtained characterization results well agreed with hybrid systems predicted results. It was conclude that intelligent hybrid systems are useful methods for the design of heterogeneous catalysts and it can be useful for accelerating of research and development at this field without characterization, but characterization techniques can be used at the end of the process for enhancing scientific information about catalyst performance.
Catalyst design
5 zeolite-ZSM-Modified H
Catalytic transformation of methanol to gasoline
Intelligent hybrid systems
محمودی بادکی، توحید
نیائی، علیقلی، استاد راهنما
سالاری،داریوش، استاد مشاور
سیاه و سفید
نمایه‌سازی قبلی
