بررسی فرآیند پراکسی کوآگولاسیون برای حذف الکتروشیمیایی مقادیر کم مواد رنگزای آلی از آبهای آلوده شده با استفاده از کربن فعال و نانولولههای کربنی
/محمود زارعی
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی ، گروه شیمی کاربردی
۱۳۸ص
چاپی
واژه نامه بصورت زیرنویس
کتابنامه:ص.۱۲۶-۱۳۸
کارشناسی ارشد
شیمی کاربردی
۱۳۸۸/۰۷/۱۵
تبریز: دانشگاه تبریز، دانشکده شیمی ، گروه شیمی کاربردی
در کار پژوهشی حاضر فرآیند پراکسیکوآگولاسیون برای رنگزدائی ماده رنگزای زرد بازی ۲ از محلولهای آبی با استفاده از الکترودهای کربن- پلی تترافلوئورواتیلنPTFE) - (Cو نانولولههای کربن - پلی تترافلوئورواتیلنPTFE) - (CNTبعنوان کاتد بکار برده شد .در ابتدا، جهت ساخت الکترودهایPTFECوPTFE- CNT، ترکیبی از نانولولههای کربن با قطر خارجیnm۱۵ - ۸یا کربن فعال، پلی تترافلوئورواتیلن، آب مقطر و بوتانول تهیه و بر روی ورق کربنی نشانده شد .در ادامه، رفتار الکتروشیمیایی الکترودهای ساخته شده و مقدار پراکسید هیدروژن تولید شده در سطح الکترودهای گرافیت،PTFE - CوPTFE - CNTمورد بررسی قرار گرفت .نتایج نشان داد که مقدار H۲O۲ تولید شده بوسیله الکترودPTFE - CNTسه برابر الکترودPTFE - Cو سی برابر الکترود گرافیت میباشد .ویژگیهای الکترودهای ساخته شده بوسیله تصاویر SEM و AFM بررسی گردید .نتایج تصاویر SEM و AFM نشان داد که الکترود ساخته شده از نانولولههای کربن نسبت به الکترود ساخته شده از کربن فعال دارای مساحت سطح ویژه بالایی بوده و این امر موجب افزایش تولید پراکسید هیدروژن در سطح آن و حذف بیشتر آلایندهها میشود .در ادامه کار پژوهشی، تأثیر پارامترهای عملیاتی مانند شدت جریان الکتریکی، pH اولیه محلول و غلظت اولیه ماده رنگزا بر راندمان رنگزدائی با هر دو نوع الکترود ساخته شده مطالعه گردید .بر اساس نتایج حاصل، میزان رنگزدائی محلول زرد بازی ۲ طی فرآیند پراکسیکوآگولاسیون در مدت ۱۰ دقیقه الکترولیز با استفاده از الکترودهایPTFE - CوPTFE - CNTبه ترتیب برابر با ۶۲ و ۹۶ میباشد .تخریب و معدنی شدن ماده رنگزای زرد بازی ۲ بوسیله اندازهگیری کل کربن آلی (TOC) آن بررسی شد و مشخص گردید که بعد از ۶ ساعت الکترولیز، الکترودهایPTFE -CوPTFE - CNTبه ترتیب قادر به حذف ۸۱ و ۹۲ از مواد آلی محلول میباشند .حدواسطها و محصولات تولید شده در جریان تخریب ماده رنگزای زرد بازی ۲ طی فرآیند پراکسیکوآگولاسیون، با استفاده از دستگاهMS - GCشناسایی شدند و بر اساس محصولات شناسایی شده، مکانیسمی برای حذف ماده رنگزای زرد بازی ۲ پیشنهاد گردید .به منظور مدلسازی فرآیند پراکسیکوآگولاسیون با هر دو نوع الکترودPTFE - CوPTFE-CNT، از مدل شبکه عصبی مصنوعی استفاده شد که نتایج تجربی و نتایج حاصل از مدل شبکه عصبی مصنوعی مطابقت خوبی را نشان دادند و ضریب همبستگی رگرسیون برای الکترودهایPTFE - CوPTFE - CNTبه ترتیب برابر با ۹۷۲/۰ و ۹۹۲/۰ بدست آمد .همچنین از روش رویه پاسخ (RSM) برای مدلسازی و بهینهسازی فرآیند پراکسیکوآگولاسیون با کاتدPTFE - CNTاستفاده شد و تأثیرات منفرد و متقابل متغیرهای مستقل فرآیند بر روی متغیر پاسخ) راندمان رنگزدائی (بررسی گردید .شرایط بهینه بدست آمده توسط روش رویه پاسخ برای متغیرهای زمان الکترولیز، pH اولیه محلول، شدت جریان الکتریکی و غلظت اولیه ماده رنگزا به ترتیب برابر ۱۶ دقیقه،۳ ، ۲۰۰ میلیآمپر و ۱۵ میلیگرم بر لیتر تعیین گردید
The peroxi-coagulation process was used to assess the decolorization of C. I. Basic Yellow 2 (BY2) in aqueous solutions with carbon-PTFE (polytetrafluoroethylene) and carbon nanotube (CNT)-PTFE electrodes as cathode. Appropriate amounts of activated carbon or carbon nanotube (outer diameter = 8-15 nm), PTFE, distilled water and n-butanol were mixed and the resulted ointment was bonded to carbon papers in order to fabricate C-PTFE and CNT-PTFE electrodes. Electrochemical behavior of fabricated electrodes and the amount of electrogenerated H2O2 on the graphite felt and C-PTFE and CNT-PTFE surfaces were investigated. The results showed that the amount of H2O2 obtained with the CNT-PTFE electrode was nearly three and thirty times higher than that of carbon-PTFE and graphite felt electrode, respectively. The fabricated electrodes were characterized by scanning electron microscopy (SEM) and atomic force microscopy (AFM). The results explained that the surface area of CNT-PTFE electrode was larger than C-PTFE electrode. So, the larger is the surface area, the more electrogeneration of H2O2 takes place. The effect of operational parameters such as applied current, initial pH and initial dye concentration were studied in an attempt to reach higher decolorization efficiency. The decolorization efficiency of BY2 in peroxi-coagulation process reached 62 and 96 in the first 10 min by C-PTFE and CNT-PTFE electrodes at 100 mA, respectively. The degradation and mineralization of BY2 were followed by total organic carbon (TOC) and GC-MS analysis. The results of TOC measurements indicated that peroxi-coagulation with C-PTFE allowed 81 mineralization after 6 h of electrolysis; whereas peroxi-coagulation with CNT-PTFE yields 92 mineralization under the same conditions. GC-MS analysis verified the identity of intermediates and a reaction pathway based on them was proposed.An artificial neural networks (ANN) model was developed to predict the performance of the decolorization efficiency by peroxi-coagulation process based on experimental data for both C-PTFE and CNT-PTFE electrodes. A comparison between the predicted results of the designed ANN model and experimental data was also conducted. The ANN model yielded a determination coefficient of R2=0.972 and 0.992 for C-PTFE and CNT-PTFE electrodes, respectively. The model can describe the decolorization efficiency under different conditions. Response surface methodology (RSM) was employed to assess individual and interactive effects of main independent parameters on the decolorization efficiency and optimizing the operating conditions of the treatment process by CNT-PTFE electrode. The optimum electrolysis time, initial pH, applied current and initial dye concentration were found to be 16 min, 3, 200 mA and 15 mg l-1, respectively.At the next step, the decolorization of other three dyes (Basic blue 3, Malachite green and Basic red 46) and their mixture with BY2 was studied. The results showed that peroxi-coagulation with CNT-PTFE cathode was able to decolorize more than 90 of dyes at first 10 min of electrolysis.