عنوان

ارزیابی عملکرد غشای زئولیتی SSZ-۱۳ با قالب ترکیبی در جداسازی دی‌اکسیدکربن از متان

IR

۴۴۵۵پ

فارسی

IR

ارزیابی عملکرد غشای زئولیتی SSZ-۱۳ با قالب ترکیبی در جداسازی دی‌اکسیدکربن از متان

[پایان‌نامه]

Performance evaluation of SSZ-۱۳ dual templated zeolite membrane in separation of carbon dioxide from methane

/سبا اعتمادی‌فر

: مهندسی شیمی

، ۱۴۰۰

۸۲ص.

:

زبان: فارسی

زبان چکیده: فارسی

چاپی - الکترونیکی

مصور، جدول، نمودار

کارشناسی ارشد

مهندسی شیمی- پدیده‌های انتقال

۱۴۰۰/۱۰/۰۱

صنعتی سهند

در طی چند دهه‌ی اخیر غشاهای زئولیتیSSZ-۱۳ به منظور جداسازی گاز دی‌اکسیدکربن از متان مورد توجه قرار گرفته‌اند .یکی از موانع اصلی در سنتز غشای زئولیتیSSZ -۱۳ بالا بودن هزینه‌ی قالب( ان- ان- ان- تری متیل-۱-آدامانتان آمونیوم هیدروکساید) می‌باشد .بدین منظور با در نظر گرفتن شیمی سبز تلاش بر جایگزینی و کاهش میزان قالب استفاده شده از چالش‌ها و رویکردهای نوین در این زمینه است .کولین کلراید به عنوان قالب، مناسب برای تشکیل ساختار زئولیتSSZ -۱۳ بوده و هم‌چنین ماده‌ای غیر سمی و از نظر اقتصادی بسیار به صرفه می‌باشد .در این پژوهش به منظور کاهش قالب ان- ان- ان- تری متیل-۱-آدامانتان آمونیوم هیدروکساید، غشای زئولیتیSSZ -۱۳ با قالب ترکیبی ان- ان- ان- تری متیل-۱-آدامانتان آمونیوم هیدروکساید و کولین کلراید سنتز شده است .غشاهای سنتز شده به روش رشد ثانویه و با نسبت مولی‌های متفاوت از Si/ Al برابر با ۲۰ و ۴۰، Si/NaOH برابر با ۱/۴۲، ۲ و ۵، Si/TMAdaOH برابر با ۱۰ و ۲۰ سنتز شده است .با توجه به تصاویرSEM- FE، نمونه‌هایی با Si/ Al برابر با ۲۰ و Si/NaOH برابر با ۲، رشد و هم‌پوشانی کریستالی بهتری نسبت به سایر نمونه‌ها داشته و لایه‌ی غشایی متمایز از پایه‌ی متخلخل و یکنواخت تشکیل شده بود .۲ نمونه‌ی غشایی با نسبت مولی Si/Al به ترتیب برابر با ۲۰ و ۲۰، Si/NaOH برابر با ۲ و ۱/۸۲، Si/TMAdaOH برابر با ۱۰ و ۲۰ و با میزان ترکیب درصد مولی ثابت ۰/۱۶۸ برای کولین‌کلراید برای ارزیابی عملکرد در جداسازی گاز دی‌اکسید کربن از متان در نظر گرفته شد .میزان عبوردهی این غشاها که در دمای ۵۵۰ درجه سانتی‌گراد کلسینه شده بودند به علت وجود عیوب ساختاری بسیار بالا بوده و انتخاب‌گر نمی‌باشند .میزان عبوردهی این غشاها که در دمای ۴۵۰ درجه سانتی‌گراد کلسینه شده به ترتیب برای گاز دی‌اکسیدکربن در فشارbar ۲ و دمای محیط به ترتیب ۱۰-۷‌۴/۵۳، ۱۰-۷‌۴/۴۲(mol.m -۲.s-۱.Pa-۱) و مقدار انتخاب‌گری این غشاها برای گازهای دی‌اکسیدکربن نسبت به متان به ترتیب برابر با ۰/۶۳ و ۰/۶۱ بوده که متناسب با مکانیسم نفوذ نادسن می‌باشد .با توجه به تصاویرSEM - FEغشاها، افزودن کولین‌کلراید به ژل غشا باعث ایجاد شکاف‌هایی در اندازه‌ی مزو بر روی کریستال‌ها و هم‌چنین منجر به تشکیل کریستال‌های سلسه مراتبی شده‌است .با بررسی دمای کلسیناسیون غشاها با قالب ترکیبی می‌توان گفت که با افزایش دمای کلسیناسیون و خروج اتیلین گلایکول باقی مانده در حفرات غشا در دمای ۳۰۰ درجه سانتی‌گراد بالاترین و مطلوب‌ترین میزان عبوردهی گزارش شده است و دمای کلسیناسیون برای غشاها با قالب ترکیبی ۳۰۰ درجه سانتی‌گراد می‌باشد .میزان عبوردهی غشا با قالب ترکیبی که در دمای ۳۰۰ درجه سانتی‌گراد کلسینه شده برای گاز دی‌اکسیدکربن در فشارbar ۲ و دمای محیط برابر باmol.m -۲.s-۱.Pa-۱ ۱۰-۷‌۱/۰۴ و انتخاب‌گری دی‌اکسیدکربن نسبت به متان برابر با ۰/۶۴ بوده که متناسب با مکانیسم نفوذ نادسن می‌باشد .نتایج بدست آمده از آنالیز FTIR بیانگر این است که پیک‌های شاخص مربوط به پیوندC - Hموجود است ولی هیچ‌گونه پیکی که نشان دهنده‌ی پیوندC - Nباشد، شناسایی نشده‌است می‌توان به این نتیجه رسید که کولین کلراید در دماهای بالا و در محیط قلیایی ناپایدار بوده و در حین فرآیند سنتز غشا به دو ماده‌ی تری‌متیل‌آمین و اتیلن‌گلایکول تجزیه می‌شود .بنابراین اتیلن گلایکول به تنهایی به عنوان قالب برای تشکیل حفرات زئولیتی عمل می‌کند.

10-7 (mol.m-2.s-1.Pa-1) and The selectivity of CO2/CH4 was 0.64, which is proportional to the Knudsen diffusion mechanism. The results of FTIR analysis was indicated that stretching C-H bonds was peaks but no peaks indicating stretching C-N bonds have been identified. It can be concluded that choline chloride was highly unstable in alkaline environment and high temperature and decomposes into trimethylamine and ethylene glycol during the synthesis process. Thus ethylene glycol alone acts as a template for the formation of zeolite cavities.‌C at 2 bar and ambient temperature was 1.04 ░ C. The CO2 permeance of dual templated membrane calcined at 300 ░ C, the highest and most desirable permeance was reported and the calcination temperature for dual templated membranes was 300 ░ 10-7 (mol.m-2.s-1.Pa-1) and the selectivity of these membranes for CO2/CH4 were 0.63 and 0.61, respectively, which is proportional to the Knudsen diffusion mechanism. According to the FE-SEM images of the membranes, addition of choline chloride to the membrane gel caused meso-sized cracks on the crystals as well as the formation of hierarchical crystals. By examining the calcination temperature of dual templated membranes, by increasing calcination temperature and outflow of ethylene glycol remaining in membrane cavities at 300‌10-7, 4.42‌C for carbon dioxide at 2 bar and ambient temperature were 4.53 ░ C, is very high due to structural defects and they are not selective. The permeance of these membranes calcined at 450 ░ In recent decades, SSZ-13 zeolite membranes have been considered for the separation of carbon dioxide from methane. One of the main obstacles in the synthesis of SSZ-13 zeolite membrane is the high cost of the used template (N-N-N-trimethyl-1-adamantan ammonium hydroxide).To solve this problem by considering green chemistry, there are so many efforts to replace and reduce the amount of used tempate by new challenges and approaches in this field. Choline chloride as a template is suitable for forming the structure of SSZ-13 zeolite and is also a non-toxic and very economical material. In this study, in order to reduce the aount of N-N-N-trimethyl-1-adamantan ammonium hydroxide, the dual templated SSZ-13 zeolite membrane was synthesized by N-N-N-trimethyl-1-adamantan ammonium hydroxide and choline chloride. The membranes were synthesized by secondary growth method with different molar ratios of Si/Al were 20 and 40, Si/NaOH were 1.42, 2 and 5, Si/TMAdaOH were 10 and 20. According to FE-SEM images, samples with Si/Al of 20 and Si/NaOH of 2, crystals had better intergrowth than other samples and the boundary between the zeolite layer and the support was well defined. The membrane samples with Si/NaOH= 2 and 1.82, Si/TMAdaOH= 10 and 20, constant Si/Al molar ratio= 20 and with a constant molar percentage of 0.168 for Choline chloride was used to evaluate the performance of carbon dioxide separation from methane. The permeance of these membranes, which were calcined at 550

ba

Performance evaluation of SSZ-۱۳ dual templated zeolite membrane in separation of carbon dioxide from methane

کولین‌کلراید

SSZ-13

قالب ترکیبی

Choline chloride, SSZ-13 zeolite membrane, dual templated

کولین‌کلراید، SSZ-۱۳، قالب ترکیبی

اعتمادی‌فر، سبا

مقصودی، حافظ، استاد راهنما

ایران

20230913

شیمی ،۲۱۰۱۵ ،۱۴۰۰

ی‌تیلوئز ی‌اشغ‍ درکلمع‍ ی‌بایزرا SSZ-13 ن‌اتم‍ زا ن‌برکدیسکای‌د ی‌زاسادج‍ رد ی‌بیکرت‍ ب‌لاق‍ اب‍.pdf

عادی

عادی

c21.pdf

pch21015.pdf

0

ایمانی

متن

0

پ۴۴۵۵

فارسی

نمایه‌سازی قبلی

pe

TF

92029

1

a

Y