عنوان

سنتز نانوفتوکاتالیست کامپوزیتی BixOyClz به روش احتراقی و ارزیابی عملکرد آن در ناحیه نور مرئی در حذف فتوکاتالیستی آنتی بیوتیک افلوکساسین از محلول‌های آبی

IR

۳۶۲۳پ

فارسی

IR

سنتز نانوفتوکاتالیست کامپوزیتی BixOyClz به روش احتراقی و ارزیابی عملکرد آن در ناحیه نور مرئی در حذف فتوکاتالیستی آنتی بیوتیک افلوکساسین از محلول‌های آبی

[پایان‌نامه]

Synthesis of BixOyClz Composite Nanophptocatalyst using Combustion Method and Evaluation of its Performance under visible-light irradiation for Photocatalytic Degradation of Antibiotic Ofloxacin from Aqueous Solution

/مریم شعبانی

: مهندسی شیمی

، ۱۳۹۷

۲۰۳ص

زبان: فارسی

چاپی - الکترونیکی

مصور، نمودار، جدول

دکتری

مهندسی شیمی

۱۳۹۷/۱۱/۰۱

صنعتی سهند

افزایش فعالیت انسانی و توسعه‌ی تکنولوژی در بخش‌های مختلف سبب ورود آلاینده‌های نوظهوری همانند داروها به محیط زیست، به ویژه منابع آب شده است .این نوع آلاینده‌ها توسط روش‌های متداول قابل حذف نبوده و باید از فرآیندهای اکسیداسیون پیشرفته جهت تخریب آن‌ها بهره جست .در حال حاضر فرآیند فتوکاتالیستی به-دلیل هزینه عملیاتی کم، امکان حذف ترکیبات پیچیده، سازگاری با محیط زیست، امکان استفاده از انرژی خورشیدی و امکان به-کارگیری در بخش تصفیه‌ی پیشرفته جهت تصفیه‌ی پساب‌های آلوده، توجه زیادی را به خود جلب کرده است و توانسته عملکرد خوبی را در تخریب آلاینده‌های آلی ارائه نماید؛ اما با این وجود همچنان با چالش‌هایی مواجه است .یکی از مهمترین چالش‌های موجود در این فرآیند، طراحی فتوکاتالیستی با فعالیت و پایداری بالا در ناحیه‌ی نور مرئی است که در آن تسهیل انتقال جرم درون ذره-ای، افزایش جذب سطحی، بهبود واکنش‌های سطحی و جداسازی فتوکاتالیست لحاظ شود .در راستای اهداف فوق، در این رساله نانوفتوکاتالیست‌های BixOyClz با استفاده از روش احتراقی و به-کارگیری سوخت‌های مختلف و نسبت‌های مختلف سوخت( سوربیتول) به اکسنده سنتز شدند .سپس نانوفتوکاتالیست‌های کامپوزیتی BixOyClz/rGO با BixOyClz منتخب و با درصدهای مختلفی از rGO سنتز گردیدند و در نهایت نانوفتوکاتالیست کامپوزیتی)BixOyClz/rGO ۵.۰) با استفاده ازNiFe ۲O۴ مغناطیسی شد .برای تعیین خصوصیات نانوفتوکاتالیست‌های سنتزی از آنالیزهایXRD ،FESEM ،TEM ،EDX ،BJH- BET،DRS ،PL ،Raman ، VSM و pHpzc استفاده شد .آنالیزهای XRD و Raman تشکیل ساختارهای کریستالی اکسی‌کلریدهای بیسموت وNiFe ۲O۴ و حضور rGOرا تأیید کردند .آنالیزBJH - BETنیز نشان داد که نانوفتوکاتالیست-های سنتزی از ساختارهای مزو حفره برخوردارند .باتوجه به آنالیزDRS ، توانایی جذب نور در ناحیه‌ی مرئی، توسط نانوفتوکاتالیست‌های منتخب تأیید شد .آنالیز PL کاهش نرخ بازترکیب‌شدن حامل‌های بار را در نمونه‌ی منتخب)BixOyClz/rGO ۵.۰) نشان داد و همچنین نتایج آنالیز VSM ایجاد خاصیت مغناطیسی در نمونه‌ی)BixOyClz/rGO ۵.۰) -NiFe۲O۴ را تأیید کرد .عملکرد نانوفتوکاتالیست‌های سنتزی در فرآیند تخریب فتوکاتالیستی آنتی-بیوتیک افلوکساسین از محلول آبی آلوده‌ی سنتزی، تحت تابش نور شبیه‌سازی شده به نور خورشید، مورد ارزیابی قرار گرفت .مطابق آزمایشات انجام شده، با استفاده از نانوفتوکاتالیست‌های BixOyClz و)BixOyClz/rGO ۵.۰) ، با مقدار بارگذاری g/L ۱ و طی ۶۰ دقیقه تابش، به ترتیب ۶۷/۹(min -۱ ۰/۰۱۹) = k و ۸۱/۲(min -۱ ۰/۰۳۰) = k حذف برای آلاینده‌ی افلوکساسین (mg/L ۲۵) به دست آمد .نتایج نشان داد که سرعت انجام واکنش، میزان جذب سطحی و رخداد واکنش‌های سطحی با حضور مقدار مناسبی از rGO بهبود یافت .همچنین نتایج تست پایداری، بیانگر پایداری بالای نانوفتوکاتالیست بوده است .از سوی دیگر، مغناطیسی کردن نانوفتوکاتالیست)BixOyClz/rGO ۵.۰) با استفاده ازNiFe ۲O۴، سبب تسهیل جداسازی گردید .نانوفتوکاتالیست مغناطیسیNiFe- BixOyClz/rGO۲O۴ علاوه بر آنتی‌بیوتیک افلوکساسین، توانایی حذف سایر آلاینده‌های فلورکینولون را داراست و همچنین از فعالیت بالایی در حذف آلاینده‌های رنگی برخوردار است .تأثیر پارامترهای عملیاتی همانندpH ، میزان بارگذاری کاتالیست، زمان تابش و غلظت اولیه آلاینده دارویی بر روی فعالیت فتوکاتالیستی با استفاده از طراحی آزمایش دو سطحی مورد ارزیابی قرار گرفت .همچنین آزمایشات مربوط به تعیین گونه‌های فعال نشان داد که حفرات و رادیکال سوپراکسید، گونه‌های اصلی در مکانسیم‍ تخریب فتوکاتالیستی فلوروکینولون‌ها می‌باشند .

Enhanced human activities and technology development cause the emission of emerging contaminants such as drugs to the environment specially water sources. These kinds of contaminants cant be removed by common methods and they must degrade using advanced oxidation processes. Nowadays, photocatalytic process has attracted much attention due to the low operation cost, complex compounds removal, environmentally friendly, using of the solar energy and it has been able to present a good performance in the degradation of organic pollutants and it can be applied as a post treatment technique. But still there are the challenges in this process. One the most important of the existence challenges is the photocatalyst design with high activity and stability in the visible light region in which the facilitation of the intra-particle mass transfer, the increase of the adsorption process, the promotion of the surface reactions and photocatalyst separation are considered. According to the above-mentioned objectives, in this thesis, the BixOyClz nanophotocatalysts were synthesized using of the combustion method and employing of various fuels and different fuel (sorbitol) to oxidizer ratios. Afterwards, BixOyClz/rGO composite nanophotocatalysts with various contents of rGO were fabricated and finally, BixOyClz/rGO (0.5 ) composite nanophotocatalyst was magnetized using NiFe2O4. The characterizations of the synthesized nanophotocatalysts were determined by XRD, FESEM, TEM, EDX, BET-BJH, DRS, PL, Raman, VSM and pHpzc analyses. The XRD and Raman analyses confirmed the formation of crystalline structures of bismuth oxychlorides and NiFe2O4 and the existence of rGO. The BET-BJH analysis also demonstrated that the synthesized nanophotocatalysts have the mesoporous structures. According to the DRS analysis, the ability of the absorption light in the visible region by optimum nanophotocatalysts was proved. The PL analysis displayed the decrease of the recombination rate of the charge carriers on the optimum BixOyClz/rGO (0.5 ) sample and moreover, the results of the VSM analysis verified the creation of the magnetic property in the BixOyClz/rGO (0.5 )-NiFe2O4 sample. The performance of the synthesized nanophotocatalysts was evaluated in the photocatalytic degradation of the ofloxacin antibiotic from synthetic aqueous solution polluted under simulated solar light irradiation. According to the tests conducted, the elimination efficency for the ofloxacin contaminant (25 mg/L) was obtained 67.9 (k = 0.019 min-1) and 81.2 (k = 0.03 min-1) by using of the BixOyClz and BixOyClz/rGO (0.5 ) nanophotocatalysts, respectively, with catalyst loading 1g/L and during 60 min illumination. The results were displayed that the reaction rate, the content of surface adsorption and the occurrence surface reactions enhanced with the presence of suitable value of rGO. Moreover, the results of reusability test demonstrated the high stability of nanophotocatalyst. Furthermore, the magnetizing of BixOyClz/rGO (0.5 ) by NiFe2O4 was led to the facilitation of the separation. The magnetic BixOyClz/rGO (0.5 )-NiFe2O4 nanophotocatalyst not only could degrade the ofloxacin antibiotic but also has the ability of the elimination of the other fluoroquinolone antibiotics and it also has the high activity in the removal of color contaminants. The influence of operating parameters such as pH, catalyst loading, radiation time and initial pollutant concentration was investigated using 2-level factorial experimental design. Additionally, the experiments related to the identification of reactive species illustrated that the holes and superoxides radicals are the main species in the photocatalytic degradation mechanism of fluoroquinolones.

ba

Synthesis of BixOyClz Composite Nanophptocatalyst using Combustion Method and Evaluation of its Performance under visible-light irradiation for Photocatalytic Degradation of Antibiotic Ofloxacin from Aqueous Solution

اکسی‌کلریدهای بیسموت

اکسید گرافن‌کاهش یافته

نانوفتوکاتالیست مغناطیسی

روش احتراقی

تخریب فتوکاتالیستی

Bismuth Oxychlorides, Reduced Graphene Oxide, Magnetic Nanophotocatalyst, Cmbustion Method, Photocatalyic Degradation.

اکسی‌کلریدهای بیسموت، اکسید گرافن‌کاهش یافته، نانوفتوکاتالیست مغناطیسی، روش احتراقی، تخریب فتوکاتالیستی.

شعبانی، مریم

حقیقی، محمد

Haghighi, Mohammad، استاد راهنما

کاه‌فروشان، داود

Kahforoushan, Davood، استاد راهنما

ایران

20230911

شیمی ،۲۰۸۶۵ ،۱۳۹۷

ی‌تیزوپماک‍ ت‌سیلاتاکوتفونان‍ زتنس‍ BixOyClz ی‌بآ ی‌اهل‌ولحم‍ زا ن‌یساسکولفا ک‌یتویب‍ ی‌تنآ ی‌تسیلاتاکوتف‍ ف‌ذح‍ رد ی‌ئرم‍ رون‍ ه‌یحان‍ رد ن‌آ درکلمع‍ ی‌بایزرا و ی‌قارتحا ش‌ور ه‌ب‍.pdf

عادی

عادی

3623.pdf

pch20865.pdf

0

ایمانی

متن

0

پ۳۶۲۳

فارسی

نمایه‌سازی قبلی

pe

TF

92029

1

a

Y