سنتز نانوکاتالیست های Ni-Co-W-K/AL۲O۳ به روش سل ژل- پلاسما و ارزیابی آن در واکنش تلفیقی ریفورمینگ خشک و اکسیداسیون جزئی متان
[پایاننامه]
Synthesis of Ni-Co-W-K/Al۲O۳ Nanocatalysts by Sol-GelPlasma Method and their Evaluation for Combined Dry Reforming and Partial Oxidation of Methane
/سید مهدی سجادی کلجاهی
: مهندسی شیمی
، ۱۳۹۷
۱۷۹ص.
:
زبان: فارسی
چاپی - الکترونیکی
مصور، جدول، نمودار
دکتری
مهندسی شیمی
۱۳۹۷/۱۱/۰۱
صنعتی سهند
در این مطالعه، ابتدا نانوکاتالیستهایNi/Al ۲O۳(NiAl ۲O۴) وNiAl- Co۲O۴ به روشهای مختلف شامل تلقیح، سل-ژل، احتراقی و سل ژل-پلاسما سنتز شده و عملکرد آنها در فرآیند ترکیبی ریفورمینگ خشک و اکسیداسیون جزئی متان مقایسه شد .در هر دو نمونه استفاده از روش سل-ژل پلاسما منجر به توزیع ذرات یکنواختتر، مساحت سطح بیشتر، اندازه ذرات کوچکتر، فعالیت کاتالیستی بالاتر، عملکرد پایدارتر و حداقل مقدار رسوب کک شد .با تغییر روش سنتزNiAl ۲O۴ از تلقیح به سل-ژل پلاسما بازدهH ۲( درC ║۸۵۰) از ۷۸ تا ۸۸ و میزان پایداری بازدهH ۲( درC ║۷۵۰) از نیزh ۲۶ بهh ۳۱ افزایش یافت .مساحت سطح نمونه سل-ژل پلاسما نیز از ۹۱ بهm ۲/gr۲۹۷ افزایش یافت .همچنین میزان رسوب کک از ۲۲/۴( روش تلقیح) به ۱۰/۳ در مورد نمونه فرآوری شده با پلاسما کاهش یافت .مقایسه نانوکاتالیستهایNiAl- Co۲O۴ سنتزی به روش سل-ژل و روش سل-ژل پلاسما نیز افزایش ۲۳ مساحت سطح، کاهش اندازه متوسط ذرات ۳۲ ، افزایش بازدهH ۲تقریبا ۳ در ۷۵۰ وC ║۸۵۰، افزایش پایداری تاh ۳۴ درC ║۷۵۰ و همچنین کاهش میزان رسوب کک ۴/۸ را در موردNiAl- Co۲O۴ سنتزی به روش سل-ژل پلاسما را نشان میدهد .مقایسه عملکردNiAl ۲O۴ وNiAl- Co۲O۴ سنتزی به روش سل-ژل پلاسما مشخص نمود که افزودن Co منجر به بهبود خواص کاتالیستی همچون قابلیت احیاپذیری بیشتر، توزیع ذرات یکنواختتر و عملکرد کاتالیستی مطلوب تر( افزایش بازدهH ۲تقریبا ۳ و ارتقا پایداری تا h۳۴ (شد .اما افزایش رسوب کک ۸/۲ درNiAl- Co۲O۴ مشاهده شده که به دلیل تقویت نرخ تجزیه متان توسط Co میباشد .سپس،NiAl- Co۲O۴ سنتزی به روش سل ژل- پلاسما یکبار با مقادیر متفاوت از تنگستن و بار دیگر با مقادیر متفاوت از پتاسیم تقویت شد .مواد مذکور با تسریع فرآیند گازی سازی و پوشاندن سطح سایتهای مستعد رسوب کک، منجر به کاهش کک و فعالیت کاتالیستی شدند .لذا بررسیها معطوف به یافتن مقدار بهینه W و K شد .ارزیابیها نشان داد که در میان نمونههای مورد بررسی مقادیر بهینه عبارتند از ۱ وزنی W و ۰/۲۵ وزنی .K تقویتNiAl- Co۲O۴ با مقادیر فوق منجر به دستیابی به فعالیت کاتالیستی پایدار و قابل قبول درh ۴۸ تست پایداری و همچنین حداقل میران رسوب کک شد .عملکرد کاتالیستی در l/(gcat.h) ۲۴=GHSV، خوراک ۰:۱:۱/۰۸=CH۴/CO۲/O۲، فشار اتمسفری و دمایC ║۵۵۰-۸۵۰ ارزیابی شد .پایداری نمونهها نیز درh ۴۸ وC ║۷۵۰ بررسی شد .واکنشها در یک راکتور کوارتز بستر ثابت U شکل باg ۰/۱ نمونه در هر تست انجام شد .قبل از هر تست نمونهها به مدتh ۳، درC ║۷۵۰ و با گازH ۲ احیا شدند .تبدیل متانNiAl- Co۲O۴،/NiAl ۲O۴ (wt۱) CoWو/NiAl ۲O۴ (wt۰/۲۵)CoK سنتزی به روش سل-ژل پلاسما درC ║۸۵۰ به ترتیب عبارتند از ۹۶/۵ ، ۹۵/۹ و ۹۲/۳ . همچنین افت فعالیت نمونههای مذکور درh ۴۸ به ترتیب عبارتند از ۷/۴ ، ۳ و ۲/۵ . علاوه بر این رسوب کک نیز در هر دو نمونه تقویت شده با مقادیر بهینه W و K کمتر ازNiAl- Co۲O۴ میباشد .نتایج مذکور نشان دهنده عملکرد مطلوبتر و پایداتر/NiAl ۲O۴ (wt۱)CoW و/NiAl ۲O۴ (wt۰/۲۵)CoK در میان نمونه های مورد بررسی بوده و آنها را به عنوان نانوکاتالیستهایی امید بخش در فرآیند ترکیبی ریفورمینگ خشک و اکسیداسیون جزئی متان معرفی مینماید.
Synthesis of Ni-Co-W-K/Al۲O۳ Nanocatalysts by Sol-GelPlasma Method and their Evaluation for Combined Dry Reforming and Partial Oxidation of Methane